通过可再生电力驱动的电催化二氧化碳还原来制备高附加价值的化学品以及燃料逐渐受到人们的关注。然而，这一技术仍然受到转化效率低、活性不足等因素而发展缓慢。
多伦多大学的Edward H. Sargent院士等人通过抑制*CO二聚和析氢反应来促进甲烷选择性生成。作者认为，在低*CO覆盖下，在Cu中引入Au有利于*CO质子化，同时抑制了C−C偶联，并削弱了表面*H吸附能，抑制竞争性反应HER。因此，作者合成了一系列的Au-Cu催化剂，通过调节CO2浓度和反应速率来控制*CO的可利用性。在112±4 mA cm−2下，其产甲烷的法拉第效率达56±2%。相关工作以《Gold-in-copper at low *CO coverage enables efficient electromethanation of CO2》为题在《Nature Communications》上发表论文。
值得注意的是，就在上周，加拿大多伦多大学Edward H. Sargent、Fengwang Li和David Sinton等人在Science发表文章CO2 electrolysis to multicarbon products in strong acid，实现了在强酸条件下的CO2还原为多碳产物，这是Sargent从2016年至今发表的第20篇Nature、Science正刊。
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图2. 7%Au–Cu/PTFE催化剂的结构、组成分析
图3. 7%Au-Cu催化剂在不同CO2浓度下的CO2RR性能
图4. 在CO2浓度为84%下的CO2RR性能与现场原位XAS表征
综上所述，本文研究表明，在高电流密度、CO2/N2共进气下，在Cu中引入Au有力促进了*CO的质子化作用，促进甲烷的生成，同时抑制竞争性HER。DFT结果表明，相对于C-C耦合，在Au – Cu表面覆盖的*CO数量的减少更有利于*CO的质子化；与Cu催化剂相比，Au-Cu催化剂可在稀释的CO2进料气下有效提高了甲烷选择性，同时抑制HER。本文制备了一系列的Au-Cu催化剂，通过控制CO2浓度和电流密度来调节*CO的可利用性，其中甲烷与H2的选择性比值最高可达2.7。因此，在高电流密度112±4 mA cm−2下，其产甲烷的法拉第效率达56±2%。这些发现表明，通过设计催化剂和调整局部*CO覆盖范围，可以实现高选择性、高转化率地将CO2电化学还原产甲烷。
Gold-in-copper at low *CO coverage enables efficient electromethanation of CO2, DOI：10.1038/s41467-021-23699-4
https://www.nature.com/articles/s41467-021-23699-4
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