AFM：丁二腈助溶剂助力水系电池混合电解质

盐包水的概念显著提高了水系电解质的电化学稳定性，与有机溶剂或离子液体的杂化进一步增强了它们的还原稳定性，并使电池具有高达150 Wh kg^-1的能量密度（基于活性材料）。

瑞士联邦材料科学与技术研究所Ruben-Simon Kühnel等引入丁二腈作为助溶剂报道了一种水/离子液体/丁二腈混合电解质(WISHE)，并评估了它们的电化学性能。

图1 分子动力学模拟

丁二腈(SN)本身在室温下是一种塑性固体，能够溶解高达≈15 mol%的各种盐类，并且在水中具有很高的溶解度，此外SN非挥发特性和极性腈基团的结合使其成为补充浓缩WiS/IL混合电解质的完美候选者。值得注意的是，这为四元水/离子液体/丁二腈混合电解质开辟了巨大的设计空间，可以针对最高的电化学稳定性（例如，最小化水含量）、高倍率性能（例如，通过添加助溶剂增加离子电导率）或最低成本（例如，通过减少盐和/或IL含量）进行定制。

研究显示，将 SN引入到混合电解质中后，离子电导率(2-4 mS cm^-1)增加了2到4倍，同时保持了出色的电化学稳定性和性能，水系Li₄Ti₅O₁₂/LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂电池在25甚至0°C下表现出优异的循环稳定性，同时也具有强大的倍率性能，与1C相比，在10C下的容量保持率高达50%。

图2 循环伏安测试

研究结果进一步为水系混合电解质的开发提供了指导：

i)大部分离子液体会降低锂传输数且成本高，但少量离子液体可提高电化学稳定性并允许较大的盐与水比例；

ii)SN允许完全规避混合电解质的盐溶解度限制，并提高离子电导率，但太大的比例会使配方易燃，并由于水和阴离子从锂溶剂化壳中的置换而降低锂传输数和电化学稳定性；

iii) 紧密的Li⁺-腈配位和快速SN的构象动力学有利于锂离子的传输，从而获得优异的倍率性能。因此，SN和其他可能具有极性官能团的腈或溶剂是控制水系混合电解质的溶液结构和动力学的完美候选者。

图3 LTO/NMC811全电池性能

Water/Ionic Liquid/Succinonitrile Hybrid Electrolytes for Aqueous Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112138

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