华科李会巧EnSM: 一步法制备具有集成亲锂表面的石榴石固体电解质

以不可燃固态电解质（SSE）替代可燃液态电解质被认为是提升锂金属电池安全性的根本途径。然而，固体电解质与锂的界面接触不良的问题严重阻碍了固态电池的发展。

在此，华中科技大学李会巧教授等人提出了一种放电等离子烧结(SPS)一步法来获得烧结的Li_6.40La₃Zr _1.40Ta_0.60O₁₂(LLZTO) 石榴石固体电解质（iGr@LLZTO），该电解质具有集成的石墨界面层。

与传统的先烧结LLZTO然后再进行表面工程的工艺相比，该集成改性层在与石榴石烧结相同的工艺条件下结构良好，有利于实现石墨界面层与LLZTO的连续紧密接触，整个合成过程可在1 h内完成。即使在刷涂和刮擦的情况下，集成层也显示出与石榴石SSE的出色附着力。当与锂负极接触时，石墨界面层变成Li_xC₆，石榴石SSE由疏锂变为亲锂，大大降低了界面电阻。

图1. iGr@LLZTO的表征

因此，在锂负极和LLZTO之间的Li_xC₆层的帮助下，Li⁺通量可以均匀分布在界面层上从而促进均匀的锂沉积。通过使用这种石墨集成界面层，对称电池的阻抗从4351.6 Ω cm²显著降低到 26.2 Ω cm²，过电位也从500 mV降低到30 mV，在 0.3 mA cm^-2下显示了900小时的优异电化学稳定性。这归因于集成石墨改性层赋予的紧密的界面接触、良好的界面相容性和优异的锂离子电导率。

此外，基于该界面层的Li|LiFePO₄全电池也表现出延长的循环稳定性和良好的容量保持率（可稳定循环300次，平均库仑效率高达99%）。这项工作提供了一种简单快速的方法来构建固态电池的连续且紧密的亲锂界面。

图2. 裸LLZTO和iGr@LLZTO的电化学性能

One-step Fabrication of Garnet Solid Electrolyte with Integrated Lithiophilic Surface, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.12.027

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