东南/南大/杭电AM：管-海绵式分级电催化剂增强质量和电子转移用于高效析氧

电化学水分解提供了一种可持续的、可行的以氢形式储存能量的方法，因氢具有较高的能量密度和无碳排放，被认为是一种有希望的替代传统化石燃料的能源。水分解涉及在阴极的析氢反应（HER）和在阳极的析氧反应（OER），而OER由于其四电子耦合过程造成的反应动力学缓慢和O-O键形成能垒高而被认为是水分解的主要瓶颈。设计电催化剂的外部结构和内部结构是在低过电位下实现高催化活性的基础。对电催化剂本身同样重要的是，反应效率也很大程度上取决于电极表面外的质量转移和电极结构内的电子转移。

基于此，东南大学章炜，南京大学葛海雄和杭州电子科技大学张鉴（共同通讯）等人采用 NiFe-Zn²⁺-多孔薄膜（NiFe-P_Zn）作为修饰层，制备了具有特殊活性和无粘结剂的多孔镍管阵列（PNTA）。

在10 mA cm^-2的电流密度下，当过电位为172 mV时，NiFe-P_Zn@PNTA的OER活性最好，其性能优于NiFe@PNTA（260 mV）和纯PNTA（497 mV）。为了进一步研究NiFe-P_Zn@PNTA，NiFe@PNTA和纯PNTA的OER动力学，从相应的极化曲线中获得了Tafel图。NiFe-P_Zn@PNTA的Tafel斜率（50 mV dec^-1）比NiFe@PNTA（63 mV dec^-1）和纯PNTA（134 mV dec^-1）小，表明由于对含氧物质的吸附/脱附更容易，NiFe-P_Zn@PNTA对OER的反应动力学更快。

此外，NiFe-P_Zn@PNTA在200、250、300和350 mV时表现出比NiFe@PNTA更高的转换频率（TOF）值，表明P_Zn可以增强催化剂的本征催化活性。此外，为了确认NiFe-LDH物质的形成，还进行了原位拉曼测试。基于位于472 cm^-1的新拉曼峰的出现，从Ni(OH)₂到NiOOH的转换从1.40 V开始。当电位达到1.54 V时，在553 cm^-1和691 cm^-1处产生了两个额外的拉曼峰，分别属于非晶Ni(Fe)OOH中的Ni-O和Fe-O振动。因此，NiFe-LDH是由NiFe-P_Zn表面氧化而来的，并作为活性位点参与OER过程。

此外，NiFe-P_Zn@PNTA催化剂还具有优异的稳定性，这可归因于以下原因：(1)无粘结剂的分级设计赋予了催化剂结构完整性，以保证空气-催化剂界面的不变形；(2)催化剂直接生长在导电基底表面，显著增加了它们的界面附着力，这足以在气泡释放过程产生的阻力下稳定催化剂。

基于NiFe-P_Zn@PNTA优异的碱性环境下的OER性能，还探究了NiFe-P_Zn@PNTA在模拟海水环境下的水分解的性能。值得注意的是，NiFe-P_Zn@PNTA在10 mA cm^-2时的过电位为178 mV, Tafel斜率为53 mV dec^-1，这与碱性环境中的情况相似。此外，NiFe-P_Zn@PNTA电极在海水电解质中显示出优异的催化稳定性，这主要是由于NiFe-P_Zn表面形成了NiFe-LDH物质，这对抵抗海水中氯离子的腐蚀很重要。

综上所述，本文开发了具有快速气泡释放和及时电解质交换特性的非离子型管-海绵结构NiFe-P_Zn@PNTA电极。由于电子转移快，界面电阻小，无论是碱性电解质还是海水，NiFe-P_Zn@PNTA都具有非凡的电催化性能。此外，NiFe-PZn@PNTA电极表现出优异的柔韧性，以保持其电化学性能在弯曲和滚动实验中不变。这项工作为水电解或任何涉及气体生成的电化学反应的高性能催化剂/电极结构的探索提供了新的视角。

Tube-sponge-inspired hierarchical electrocatalysts with boosted mass and electron transfer for efficient oxygen evolution, Advanced Materials, 2022, DOI: 10.1002/adma.202209500.

https://doi.org/10.1002/adma.202209500.

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