杨勇/王鸣生AEM:揭示全固态电池中缺陷与锂枝晶形成和生长的联系

杨勇/王鸣生AEM:揭示全固态电池中缺陷与锂枝晶形成和生长的联系
锂金属在沉积过程中的成核和生长以及枝晶穿透是影响固态锂金属电池 (SSLB) 安全性和功率密度的关键和根本问题。然而,目前仍然缺乏关于锂金属沉积/溶解,尤其是锂枝晶的形成和生长及全固态电化学系统中其决定因素的研究。
杨勇/王鸣生AEM:揭示全固态电池中缺陷与锂枝晶形成和生长的联系
在此,厦门大学杨勇教授、王鸣生教授等人以石榴石型电解质(SE)Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12 (LLZTO) 作为模型SE,并通过使用原位/非原位SEM和电化学测试报告了一些关于锂沉积的局部形态演变、锂成核的空间均匀性及其与电化学特征的相关性的有趣结果。
作者使用材料的相对密度作为缺陷的主要调节参数,合成了三种不同相对密度的LLZTO电解质。

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图1. 不同相对密度LLZTO的显微结构和CCD测试
通过比较在不同相对密度LLZTO的沉积行为,结果表明高质量的SE可以有效地促进Li沉积的均匀性并增加Li|SE界面处的沉积活性位点数量,从而提高SE的临界电流密度(CCD)。
此外,锂成核和生长取决于局部环境,多晶LLZTO的固有的局部缺陷(如孔隙、晶界和杂质)是导致电极|SE界面处不同沉积动力学和形态的原因,这是以前没有报道过的。这些结果可以促进对SSLB中锂渗透机制的基本理解。

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图2. 锂沉积过程的原位观察
Linking the Defects to the Formation and Growth of Li Dendrite in All-Solid-State Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102148

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