AEM：具有固有晶格缺陷的碳纳米管微球助力高能长效锂硫电池
加拿大滑铁卢大学陈忠伟院士、华南师范大学王新证明在碳基硫主体材料中通过本征晶格缺陷工程可以显著改善多硫化物穿梭及反应动力学迟缓的问题。具体来说，多孔碳纳米管微球（ePCNTM）是通过一种可扩展的喷雾干燥方法，然后在高温下进行临界水蒸汽蚀刻来制备的。这种“桑拿”活化在碳晶格中构建了丰富的本征拓扑缺陷，使ePCNTM在硫氧化还原反应中具有更强的硫吸附能力和催化活性。此外，交织和高度多孔的结构提供了良好的导电性、均匀的硫分布和大量的主客体相互作用表面。结果，基于ePCNTM的硫电极实现了极好的循环性能，500次循环中平均每圈的超低容量衰减率为0.046%，高达3 C的优良倍率性能和在高硫负载下循环50次后的良好面积容量3.2 mAh cm−2。
“Sauna” Activation toward Intrinsic Lattice Deficiency in Carbon Nanotube Microspheres for High-Energy and Long-Lasting Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202100497
Nat. Mater.：具有纳米晶锂离子通道的固态刚性棒状聚合物复合电解质
弗吉尼亚理工大学Louis A. Madsen报道了一种不含挥发性溶剂的固体分子离子复合(MIC)电解质，它基于一个极端刚性的双螺旋磺酸芳族聚酰胺与离子液体(IL, C3mpyrFSI)和锂盐（LiFSI）结合，可以通过改变聚合物含量、IL类型、金属盐类型和负载来广泛地调整MIC性能。MICs代表了一个模块化材料平台，具有解决电解材料中一系列问题的潜力。这种高强度（200 MPa）且不易燃的固态电解质具有出色的Li+电导率（在25°C时为1 mS cm-1）和电化学稳定性（相对于Li/Li+，5.6 V），同时抑制了Li|Li对称电池循环中枝晶的生长并显示出较低的界面电阻（32 Ω cm2）和过电势（≤ 120 mV在1 mA cm-2时）。非均相盐掺杂过程会改变局部有序的聚合物-离子组装，以结合晶间网络，并填充有缺陷的LiFSI和LiBF4纳米晶体，从而大大增强Li+传导。这种模块化材料制造平台将陶瓷类导体的快速传输与聚合物电解质的优越灵活性结合起来，为安全、高能量密度的能量存储和转换应用提供了前景。
Solid-state rigid-rod polymer composite electrolytes with nanocrystalline lithium ion pathways. Nature Materials 2021. DOI: 10.1038/s41563-021-00995-4
Angew：一维中空纳米结构用于高效电化学储能的合理设计与工程化
新加坡南洋理工大学楼雄文回顾了各种一维中空纳米结构的合理设计和工程设计的最新进展，这些结构具有良好的结构设计、结构/组成复杂性、可控的形貌和增强的电化学性能，适用于不同类型的电池应用（例如，锂离子电池、钠离子电池、锂硫电池、锂硒硫电池、锂金属负极）。在此基础上，总结了该领域面临的主要挑战和未来可能的研究方向。可以预期，在用于能量存储应用的功能性一维纳米结构电极的结构和组成设计方面的进一步创新工作可以被激发。
Rational Design and Engineering of One-Dimensional Hollow Nanostructures for Efficient Electrochemical Energy Storage. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202104401.
Adv. Energy Mater.：解读硫化物基全固态电池的界面化学和电化学反应
加拿大西安大略大学孙学良院士、多伦多大学Chandra Veer Singh、美国布鲁克海文国家实验室Dong Su研究表明，单晶LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2（SC-NMC532）的界面氧损失会化学氧化Li10GeP2S12，生成含氧的界面物种。同时，界面氧损失也引起氧化物正极（层状到岩盐）的结构变化。此外，高工作电压可以电化学氧化硫化物电解质（SEs）以形成非氧物种（例如多硫化物）。这些化学和电化学氧化的物种，加上界面结构的变化，是造成正极界面电阻较大的原因。更重要的是，广泛采用的界面涂层策略可有效抑制化学氧化的含氧物质并减轻界面结构的同时变化，但不能防止电化学诱导的非氧物质。这些发现对典型的SE与层状氧化物正极之间的大界面电阻提供了更深入的认识，这可能有助于将来SE基全固态锂电池的合理界面设计。
Deciphering Interfacial Chemical and Electrochemical Reactions of Sulfide-Based All-Solid-State Batteries. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202100210
Angew：配制高能量和安全可充电锂金属电池的电解质
中科院化学所郭玉国、辛森以及湖南农业大学吴雄伟发现碳酸酯电解液中的Li+导电盐（六氟磷酸锂，LiPF6）能诱导1,3二氧戊环（DOL）开环聚合，因此在电池组装过程中将1,3二氧戊环（DOL）引入碳酸酯电解液中以在正负极之间原位形成固/液混合电解质（HSLE），从而使锂金属负极和高镍层状氧化物阴极都具有高（电）化学和热稳定性。该形成过程适合当前的锂离子电池制备工艺，并可确保混合电解质在锂金属负极和层状氧化物正极上都具有足够的润湿性。结果，Li||NCM622电池显示出良好的循环性能和倍率性能，10-Ah Li||NCM811软包电池显示出大于450 Wh kg-1的高能量密度。该发现揭示了电解液和电极/电解质界面的合理设计，以及对高比能可充电池实际应用的实现。
Formulating the Electrolyte Towards High-Energy and Safe Rechargeable Lithium-Metal Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2021. DOI:10.1002/anie.202103850
Adv. Mater.：嵌入Ni–Co纳米粒子的藕状碳纤维实现无枝晶锂金属负极
新加坡南洋理工大学楼雄文、北京化工大学于乐提出了一种空间控制策略，以解决锂金属负极枝晶生长和巨大体积变化的挑战，即使用莲藕状嵌Ni–Co的中空棱柱@碳纤维(NCH@CFs)作为主体。氮掺杂碳纤维上均匀分布的Ni–Co双金属粒子作为成核中心，有效地降低了锂成核的过电位。此外，三维导电网络可以改变电场。更重要的是，分级的藕状中空纤维提供了足够的空隙空间，以承受锂沉积期间的体积膨胀。这些结构特征指导了锂的均匀成核和非枝晶生长。因此，NCH@CFs 使锂金属负极在电流密度为1 mA cm−2的情况下，实现了1200小时的重复沉积/剥离，并具有低电压滞后。
Lotus-Root-Like Carbon Fibers Embedded with Ni–Co Nanoparticles for Dendrite-Free Lithium Metal Anodes. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202100608
Adv. Energy Mater.：管状CoFeP@CN 作为具有多吸附位点的Mott-Schottky催化剂助力稳定锂硫电池
西班牙加泰罗尼亚能源研究所Andreu Cabot、浙江海洋大学周英棠提出了基于双金属磷化物CoFeP纳米晶体的Mott–Schottky催化剂，该纳米晶体负载在氮化碳管状纳米结构上作为硫主体。理论计算和实验数据证实， CoFeP@CN 复合材料具有合适的电子结构和电荷重排，这使得它们可以作为Mott–Schottky来加速多硫化锂（LiPS）的转化。此外， CoFeP@CN 复合材料的管状几何形状有助于促进锂离子的扩散，适应反应过程中的体积变化，并提供丰富的亲锂/亲硫位点来有效地捕获可溶性LiPS。因此，S@CoFeP@CN 电极在5C时可提供630 mAh/g的优越倍率性能，并且在700次循环中具有显著的循环稳定性，容量保持率为90.44%。高硫负载扣式电池（4.1 mg cm−2）和0.1 Ah的软包电池也进一步验证了其优越的循环稳定性。此外，CoFeP@CN 主体极大地缓解了锂硫电池中经常被忽视的低能效和严重的自放电问题。
Tubular CoFeP@CN as a Mott–Schottky Catalyst with Multiple Adsorption Sites for Robust Lithium−Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202100432
Adv. Mater.：基于低成本双碳电极结构的安全可持续锂离子-氧电池
日本产业技术综合研究所周豪慎、乔羽针对低成本双碳电极结构的锂离子-氧电池，通过对电极与当前电解质相容性的全面考察，提出了一种不可燃的氟代醚电解质（LiFSI-DME/HFE），它具有高度配位的溶剂化鞘层和较低的锂盐浓度（1 mol）。对石墨负极相容性的研究表明，在长期使用（超过1年）后，石墨负极保持了较高的容量保持率（88.1%）。鉴于石墨负极的超高可逆性（平均库仑效率超过99.93%），具有80%和60%高深度放电的锂离子-氧扣式电池分别在150和300次循环中提供令人满意的寿命。此外，系统的光谱表征表明，2e–O2/Li2O2氧化还原反应是可逆和高效的，无需依赖贵金属催化剂。最后，在工程方面，成功制造了具有高成本效益且环保的碳复合电池组件的高能量密度软包电池（基于整个软包电池重量为302.52 Wh kg-1）。
A Safe and Sustainable Lithium-Ion–Oxygen Battery based on a Low-Cost Dual-Carbon Electrodes Architecture. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202100827
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