南策文院士/李亮亮EnSM：热电化学处理改善聚合物电解质/锂金属界面

基于聚合物的固态电解质因其在固态锂金属电池中的潜在应用而备受关注，因为它们具有柔韧性、与电极良好的界面接触、低成本和易于放大等优点。然而，聚合物基电解质的热响应仍然是主要关注点之一。

清华大学南策文院士、李亮亮等彻底研究了基于聚偏二氟乙烯(PVDF)的聚合物电解质和锂金属之间的界面稳定性的热响应。

图1 PVDF基聚合物电解质与锂金属界面的热响应分析

研究发现，锂对称电池可以在最佳温度下以低极化电压和长寿命循环。电解液中的Li⁺、DMF和FSI-的化学环境不会因将电解液加热到120 °C以下而发生太大变化，因此，它们与界面稳定性的温度依赖性无关。

但是，当温度从30升高到60和90 ℃时，电解质和锂金属之间形成的界面层具有较大差异，在60°C时电解质与锂金属形成的界面层均匀薄且表面光滑，而在30或90°C形成的界面层厚度不均匀或出现裂纹。因此可知，由于界面扩散动力学和电化学反应速率的变化，界面层的结构、均匀性和厚度随温度而变化。

图2 不同温度下形成的界面层的组成和结构

除了温度外，影响电化学反应速率的电流密度在调节界面层的形态方面也起着至关重要的作用。受益于在最佳温度（~60°C）和0.3 mA cm^-2的电流密度下原位形成的界面层，在30°C下循环的锂对称电池在0.3 mA cm^-2下实现了2600 h的超长循环寿命。

因此，通过热电化学处理形成的界面层，提高了LiFePO₄||Li固态锂金属电池的循环性能。这项研究的发现为稳定PVDF基聚合物电解质与锂负极之间的界面提供了一种有效途径，即通过合理的热电化学处理和界面化学的微调原位形成稳定的固体电解质界面，同时还将为固态锂金属电池中的锂负极保护提供新的思路。

图3 热电化学处理

Significantly improved interface between PVDF-based polymer electrolyte and lithium metal via thermal -electrochemical treatment. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.01.034

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南策文院士/李亮亮EnSM：热电化学处理改善聚合物电解质/锂金属界面

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