ACS AMI: 机器学习+DFT指导设计高效的双功能OER/ORR电催化剂

寻找用于可持续和可再生清洁能源的高效双功能析氧/还原反应 (OER/ORR) 电催化剂至关重要。机器学习（ML）已被用于帮助研究高效双功能催化剂候选者的催化活性来源，其在催化剂研究中越来越流行。

在此，贵州大学丁召教授、剑桥大学Zhaofu Zhang博士及贵州师范学院Wentao Wang等人提出了一种基于单一过渡金属（TM）的有缺陷的AlP系统，通过使用DFT方法来验证双功能氧电催化。研究表明，在TM-锚定AlP单层的Al空位上，用两个N原子取代两个P原子可以提高催化活性。

具体而言，基于DFT计算和ML方法，作者设计了一系列V_Al-2N_P-AlP支撑的单原子催化剂（SAC）用于研究OER和ORR过程的催化活性。结果表明，Co@V_Al-2N_P-AlP和Ni@V_Al-2N_P-AlP系统分别具有最佳的OER（0.38, 0.24 V）和 ORR过电位（0.25, 0.39 V）。此外，Fe@V_Al-2N_P-AlP的ORR过电位为0.48 V，也是ORR的理想电催化剂。

图1. TM@V_Al-2N_P-AlP作为SAC候选者的示意图

根据*OH、*O和*OOH中间体的吉布斯自由能变化的比例关系，作者建立了火山图和等高线图并进一步给出了计算结果，TM原子的d带中心和d轨道电子数与电负性的乘积是该系统的理想描述符。为了研究OER/ORR过程的活动起源，进一步采用基于梯度提升回归（GBR）模型的ML方法来研究催化反应的其他潜在活性来源。结果表明，TM-d电子数、TM原子半径及TM原子的电荷转移也是与吸附行为有关的主要描述符。

这项工作的新颖性可以总结如下：（i）二维 AlP中引入的缺陷将提高OER和ORR过程的催化活性；(ii) 使用ML方法挖掘 2D TM@V_Al-2N_P-AlP系统的重要描述符是一种有效的方法。这项研究结果表明，通过结合 DFT计算和ML方法，可以在理论上指导设计高效但低成本的双功能电催化剂。

图2. ML过程的简要描述及特征重要性分析

Transition Metal and N Doping on AlP Monolayers for Bifunctional Oxygen Electrocatalysts: Density Functional Theory Study Assisted by Machine Learning Description, ACS Applied Materials & Interfaces 2021. DOI: 10.1021/acsami.1c22309

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