李灿/施晶莹ACS Catal.: 空穴存储层促进Ta3N5光阳极上持续水氧化

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李灿/施晶莹ACS Catal.: 空穴存储层促进Ta3N5光阳极上持续水氧化
空穴存储层(HSL)策略已被证明是一种有效的界面改性方法，可以克服氮化钽(Ta3N5)光阳极的不稳定性，并进一步提高光电化学(PEC)水氧化反应的性能。
因此，中国科学院李灿、施晶莹等使用CoOx/Ni(OH)x双层HSL来修饰Ta3N5，并系统地研究了CoOx/Ni(OH)x双层在电荷分离和转移中的独特功能。
李灿/施晶莹ACS Catal.: 空穴存储层促进Ta3N5光阳极上持续水氧化
李灿/施晶莹ACS Catal.: 空穴存储层促进Ta3N5光阳极上持续水氧化
通过瞬态光电流光谱法、二极管器件、接触电位差(CPD)和强度调制光电流光谱 (IMPS)分析表明，CoOx/Ni(OH)x双层的装饰可以实现起始电位偏移420 mV，增加400%光电流，并保护Ta3N5被光腐蚀。
由于增强的空穴存储能力和更有利的空穴传输途径，光阳极在连续反应30小时没有明显降解。另外，超薄CoOx的带内电子态与高价钴物种的形成相关，从而增强了空穴存储能力。
李灿/施晶莹ACS Catal.: 空穴存储层促进Ta3N5光阳极上持续水氧化
此外，通过插入CoOx/Ni(OH)x双层作为空穴存储层，Ta3N5/CoPi光阳极也实现了光电流增强(实现150%的光电流增强，在1.23 V下光电流密度达到4.80 mA cm-2)。
这项工作将为定性地研究电荷转移与界面层的价态交替之间的相关性提供新的见解。
Ultrathin cobalt oxide interlayer facilitated hole storage for sustained water oxidation over composited tantalum nitride photoanodes. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c0329

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