杨阳/冯振兴EES: 表面氧化诱导Pd催化剂与锌空气电池功能载体之间的强相互作用

由于铂族金属（PGM）催化剂的电子结构优化和高利用率，利用强金属-载体相互作用（SMSI）效应来提高氧还原反应（ORR）活性很有前景。与传统碳载体相比，金属氧化物作为PGM的替代载体促进了内在活性并提高了耐用性。然而，仍需要解决金属/载体界面处受限的质量和电子转移问题。

在此，美国中佛罗里达大学杨阳教授、俄勒冈州立大学冯振兴教授等人为了加强金属/载体界面的相互作用并提高PGM的利用效率，采用电沉积的方法制备了具有超低Pd负载的PdNiMn多孔膜（PF）作为前体材料，然后将其阳极氧化形成PdNiMnO-PF。研究表明，Mn掺杂的目的在于通过简便的阳极氧化工艺促进表面氧化，该工艺在Pd和载体之间产生充分暴露的界面，从而增强Pd/氧化载体界面处的SMSI效应以提高ORR性能。

此外，在Pd活性位点周围形成的氧化相可以作为二次吸附位点以降低反应能垒。因此，含镍氧化催化剂既可作为析氧反应（OER）的活性成分，又可作为稳定Pd的功能载体，从而使PdNiMnO成为锌空气液流电池（ZAFB）的高效双功能催化剂。

图1. PdNiMnO-PF的微观形态表征

作为概念验证，基于PdNiMnO-PF作为阴极催化剂和锌板作为阳极的ZAFB在377 mA cm^-2的电流密度下实现了211.6 mW cm^-2的峰值功率密度。此外，比容量和能量密度分别为 812.9 mAh g^-1和958 Wh kg^-1。通过在10 mA cm^-2下进行2000 小时（4000次循环）的充放电循环来测试稳定性，结果没有表现出任何性能下降。

另一方面，1 V（前10小时循环）的电压间隙逐渐降低至 0.69 V（最后10小时循环），优于ZAFB（Pt/C-RuO₂）。总之，这项研究提出的Pd/功能性氧化载体相互作用的概念为设计用于各种电化学能源应用的新型催化剂提供了启示。

图2. ZAFB（PdNiMnO-PF）的电化学性能

Surface oxygenation induced strong interaction between Pd catalyst and functional support for zinc-air batteries, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D1EE03972E

原创文章，作者：v-suan，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/15/c39184a4cb/

杨阳/冯振兴EES: 表面氧化诱导Pd催化剂与锌空气电池功能载体之间的强相互作用

相关推荐