鲁兵安/王星辉/程树英Adv. Sci.：三维柔性锂主体，10mA/cm2稳定循环1600小时！

锂由于其突出的理论比容量，作为下一代高性能电池的替代负极而备受关注。然而，锂金属负极（LMAs）的商业化受到不均匀的锂沉积和劣质电解质-负极界面的严重影响，尤其是在高电流和高容量下。

湖南大学鲁兵安、福州大学王星辉、程树英等开发了一种在碳纤维布上具有CoSe₂纳米颗粒锚定氮掺杂碳纳米片阵列的分级三维结构（CoSe₂–NC@CFC），以调节锂成核/沉积过程并稳定电解质-负极界面。

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图1. 材料制备及表征

这种新颖的设计中，CoSe₂–NC@CFC具有以下优点：首先，掺杂的N键配置和CoSe₂纳米颗粒的均匀分布赋予CFC优异的亲锂性，从而促进具有小过电势的均匀锂沉积行为。其次，由于Li的高还原性，CoSe₂纳米颗粒在初始Li成核过程中转化为Li₂Se/Co纳米颗粒，可以作为有序的Li成核位点来调节Li的沉积。

更重要的是，原位生成的富含Li₂Se的 SEI具有较高的离子电导率、化学稳定性和机械强度，这有利于Li⁺的快速传输和电解质-负极界面的稳定性。此外，CoSe2–NC@CFC的大比表面积和多孔结构显著降低了局部电流密度并最小化了体积膨胀，从而可保证稳定的循环行为。

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图2. 对称电池性能

因此，CoSe₂–NC@CFC可以容纳高达40 mAh cm^–2面积容量的锂，并且没有明显的枝晶形成和体积变化。基于Li/CoSe₂–NC@CFC负极的对称电池在10 mA cm^-2/10 mAh cm^-2和5 mA cm^-2/20 mAh cm^-2下提供了1600小时的超长寿命。

此外，组装的Li/CoSe₂–NC@CFC//LiFePO₄全电池在超过1000次循环中表现出令人印象深刻的长期循环性能，并且软包电池在各种折叠状态下都能按预期工作。所提出的优化策略结合结构和SEI改性被证明对于开发柔性和稳定的LMA是可行的。

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图3. 全电池性能

Achieving Uniform Li Plating/Stripping at Ultrahigh Currents and Capacities by Optimizing 3D Nucleation Sites and Li2Se-Enriched SEI. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202104689

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