锂硫电池(LSBs)仍然受到多硫化物(LiPSs)穿梭效应的严重阻碍,导致硫利用率低和寿命缩短。具有定制多孔结构和催化位点的主体的优化设计有望解决这个问题。在此,广东工业大学黄少铭教授、张琪等人在金属-有机骨架 (MOF) 衍生的具有分级结构的硫主体中精心设计了Bi/Bi2O3异质结构(Bi/Bi2O3@C@G),既可用作硫主体,又可促进LiPS的氧化还原反应动力学。作者对该异质结构的电化学影响进行了深入研究,并与具有单一组分的主体(Bi@C@G和Bi2O3@C@G)进行了比较。结果表明,形成的Bi/Bi2O3异质结构界面处存在大量活性位点,此外,Bi2O3对LiPSs有很强的吸附作用;Bi提供更好的导电性和更高的氧化还原活性,促进了LiPSs转化过程中的电子转移。图1. Bi/Bi2O3异质结构的构建及其对LiPS吸附和催化转化的影响因此,基于Bi/Bi2O3@C@G-S电极组装的LSB能够有效地阻止LiPSs的穿梭,提高硫的利用率,从而提高了电池的性能。这种LSB在200次循环后具有1190 mAh g-1的高可逆性,0.2 C下的容量保持率为95%,1 C下1000次循环后的高放电容量为740.8 mAh g-1,每循环的衰减率低至0.022%。此外,即使在8.1 mAh cm-2的高硫负载量下,6.6 mAh cm-2的高面积容量也可以保持100次以上。这项研究提供了一种制备功能性硫主体材料的方法,有望启发未来用于先进LSB的催化多孔正极材料的发展。图2. 基于Bi/Bi2O3@C@G-S电极的LSB电化学性能Constructing Heterogeneous Structure in Metal-Organic Framework-Derived Hierarchical Sulfur Hosts for Capturing Polysulfides and Promoting Conversion Kinetics, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c07820