锂离子电池（LIBs）在日常生活中需求量很大，同时回收废旧LIBs也引发了广泛的研究热情。在LIB中，LiFePO4（LFP）因其稳定性和低成本而成为应用主流。然而，考虑到LFP的低制备成本及Fe、P的丰富性，传统的冶金工艺由于高能耗和繁琐的步骤，回收LFP在经济上不可行。
在此，中科院化学研究所万立骏院士、郭玉国研究员及孟庆海助理研究员等人首先通过综合分析验证了老化的LFP（D-LFP）电极电化学再生的可行性，在此基础上提出了一种基于功能化预锂化隔膜（FPS）的新型原位再生策略，以实现D-LFP电极在更新后电池中的直接再利用。
在这项工作中，由于价格便宜、空气稳定性好、不可逆容量高（超过500 mAh g-1），草酸锂（Li2C2O4）被选作提供Li+的牺牲剂。为了降低Li2C2O4的分解电位，作者通过超声共混和重结晶合成了Li2C2O4/CMK-3的均质复合材料，然后通过简单的浇铸法在商业隔膜上制备了FPS。最后，基于从废旧LIB中收集的D-LFP电极直接重新组装成具有FPS和新鲜石墨负极的再生电池。
图1. Li2C2O4/CMK-3复合材料和FPS的表征
研究表明，经过在低倍率（0.05 C）下一个循环的激活后，该再生电池表现出相当大的容量恢复和良好的长循环稳定性。作者通过系统研究揭示了FPS的工作机制：FPS上Li2C2O4的不可逆电化学分解提供了额外的Li+，可在初始循环中补偿缺锂的LFP。从这个方面来讲，D-LFP电极可通过原位电化学再锂化过程直接再生。
因此，与目前废LIB回收方法，特别是与低成本LFP正极相比，这种基于FPS的策略将D-LFP电极的再生与新电池的组装相结合，节省了分离活性材料和再制造正极的步骤，在简单性和成本效益方面显示出很大的优势。此外，该策略为废旧LFP电池的直接再生开辟了一条新途径，并拓宽了整个LIB回收利用的视野。
In Situ Electrochemical Regeneration of Degraded LiFePO4 Electrode with Functionalized Prelithiation Separator, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103630
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