中科院张锁江院士/张海涛EnSM：原位形成具有互连快速Li+导电网络的固态聚合物电解质

固态聚合物电解质（SPEs）与高压正极的良好兼容性和在电路板温度范围内的可靠运行是固态锂金属电池（SLMBs）的实际应用的迫切需求。

中科院过程所张锁江院士、张海涛等人通过在聚丙烯腈(PAN)基体中原位水解四乙氧基硅烷（TEOS），构建了一个包含互连快速Li⁺导电网络的SPE，以增强SLMBs的热稳定性。

图1 材料合成及表征

原位形成的互连无机网络不仅作为整个SPE的强大骨架，而且还提供了足够的具有路易斯酸性位点的连续表面，这将促进锂盐的解离。

因此，制备的SPE表现出良好的离子电导率（0.35 mS cm^-1）、具有吸引力的杨氏模量（8.627 Gpa）和高锂离子转移数（0.52）。此外，固态核磁共振(S-NMR)和X射线光电子能谱(XPS)技术揭示了Li⁺和PAN以及形成的SiO₂之间的相互作用。

图2 SPE的电化学性能

结果，基于原位形成的SPE，Li/LiFePO₄SLMB在20至80°C 范围内表现出优异的循环稳定性；Li/LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂ SLMB在4.3 V下 200次循环后显示出173.1 mAh g^-1的稳定放电容量，容量保持率为93.8%。

此外，Li/LiFePO₄软包电池还提供稳定的循环性能和卓越的安全性实际应用。该工作提供了一种刚柔耦合动态策略用于制备SPE，以实现宽温度适用性和高能量密度SLMBs。

图3 固态Li/LFP和Li/NCM622电池的电化学性能

Solid polymer electrolyte with in-situ generated fast Li+ conducting network enable high voltage and dendrite-free lithium metal battery. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.10.009

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中科院张锁江院士/张海涛EnSM：原位形成具有互连快速Li+导电网络的固态聚合物电解质

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