Maria Forsyth/孟颖EES: 基于醚类辅助离子液体电解质实现高压锂金属电池

未来的可充电锂金属电池（LMB）需要合理的电解液设计来稳定电解液与锂金属负极和高压正极之间的界面，这仍然是在LMB中实现高循环性能的最大挑战。

在此，澳大利亚迪肯大学Maria Forsyth教授、美国加州大学圣迭戈分校孟颖教授等人报道了一种醚类物质辅助的离子液体电解质，其具有优异的锂金属沉积、高电压（5V）稳定性和不可燃性。作者证明了将醚溶剂1,2二甲氧基乙烷（DME）添加到基于N-甲基、N-丙基吡咯烷双（氟磺酰基）亚胺的高锂盐浓度电解液中，可通过锂溶剂化壳配位环境的变化增强离子动力学。

离子液体电解质中添加20 wt%的DME在离子电导率、锂扩散率和锂电镀/剥离动力学方面具有最佳改善，从而为锂金属/LFP（3.5 V）电池带来稳定的高倍率循环。此外，作者在下一代高能量密度、高电压正极（NMC811，4.4 V级和NMC622，4.3 V级）的长期循环中展示了这种有前途的电解质系统，以利用其高电化学稳定性。

图1. 基于该电解质的LMB的电化学性能

具体而言，在室温和高温下二者均表现出高库仑效率（>99.5%），且NMC622|Li电池具有3.8 mAh/cm²的高实际面积容量，100次循环后的容量保持率为 91%。低温聚焦离子束 SEM（Cryo-FIB/SEM）图像和通过滴定气相色谱（TGC）方法确定的非活性锂和SEI形成的量化表明，醚类物质添加的离子液体化学能够实现理想的镀锂微结构，具有高堆积密度、最小的“死”或非活性锂形成和无枝晶的长期循环。

除了对循环电极表面的XPS研究外，作者还通过分子动力学（MD）模拟证明了添加DME后电解质界面化学的变化在紧凑稳定SEI的形成中起决定性作用。锂负极SEI层富含氟化物和氧化物基无机物质，有助于稳定循环而不会产生任何锂枝晶。这项研究介绍了一种更安全的电解质技术，适用于下一代LMB的实际应用。

图2. 通过MD模拟进行电解质界面分析

Interphase control for high performance lithium metal batteries using ether aided ionic liquid electrolyte, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D1EE02929K

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