图1-1 材料的合成过程图1-2 材料的基础表征图1-3 催化性能测试这种良好的催化性能归因于其物理结构和电子结构的修饰。暴露的丰富的活性位点有效地提高了电极对HER的本征催化活性。电化学活性比表面积和X射线光电子能谱分析也证实了这一点。该工作为工业水分解用高性能双金属电极的合理设计提供了有力的支持。Bimetallic Multi-Level Layered Co-NiOOH/Ni3S2@NF Nanosheet for Hydrogen Evolution Reaction in Alkaline Medium, Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202106904https://doi.org/10.1002/smll.2021069042AM:用于水分解的单原子钨掺杂NiS0.5Se0.5纳米片@ NiS0.5Se0.5纳米棒异质结构 开发用于析氢/析氧反应 (HER/OER) 的稳健且高活性的非贵金属电催化剂对于氢能的工业化至关重要。天津大学邓意达教授、韩晓鹏研究员和郑学荣等人制备了高活性、耐用的单原子W掺杂NiS0.5Se0.5纳米片@ NiS0.5Se0.5纳米棒异质结构(W-NiS0.5Se0.5)电催化剂。W-NiS0.5Se0.5对HER和OER表现出优异的催化活性,具有超低的过电位(HER为39和106 mV,OER在10和100 mA cm-2下分别为171和239 mV)和优异的长期耐久性(500小时),优于商业贵金属催化剂和许多其他先前报道的过渡金属基化合物(TMC)。
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图2-1 材料的合成与表征图2-2 HER性能测试图2-3 OER性能测试单原子W的引入使Ni的自旋态离域,从而导致Ni d电子密度增加。这导致H的吸附/解吸过程的优化和速率决定步骤 (O*→OOH*) 的吸附自由能显著降低,从而加速了HER和OER的热力学和动力学。这项工作提供了一种合理可行的策略来设计用于水分解的单原子催化剂。Highly Active and Durable Single-Atom Tungsten-Doped NiS0.5Se0.5 Nanosheet @ NiS0.5Se0.5 Nanorod Heterostructures for Water Splitting, AM 2022, DOI: 10.1002/adma.202107053https://doi.org/10.1002/adma.2021070533AEM:用于乙醇氧化反应的多重孪晶边界调节亚稳态Pd 构建用于乙醇氧化反应(EOR)的高效阳极电催化剂是推动直接乙醇燃料电池(DEFCs)广泛应用的关键。贵金属(如Pt和Pd)的碳负载纳米颗粒(NPs)是用于醇类氧化反应(AOR)的最广泛使用的商业催化剂。然而,贵金属催化剂不仅成本高,而且其催化性能和对有毒碳中间体(如CO)的耐受性在长期高效运行中并不理想。因此,合理构建和调控单一贵金属材料的表面微结构,对优化中间体的结合能力,进一步改善其催化特性,加速DEFCs的商业化应用具有重要意义。天津大学邓意达教授和陈亚楠教授等人通过固态热冲击(TS)策略直接合成了锚定在碳基底上的具有丰富孪晶界(TB)和原子台阶(AS)的亚稳态Pd纳米粒子(NP)(TS-Pd/C),该催化剂能够实现高效EOR。
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图3-1 在TBs和ASs存在下富缺陷TS-Pd/C和用于电催化EOR过程的无缺陷 AT-Pd/C催化剂的制备和作用机理示意图图3-2 材料的表征图3-3 催化性能测试结果表明,快速降温的非平衡制备条件会在Pd NPs中引入大量以TBs为主的晶体缺陷,这对提高催化剂在碱性环境中的EOR性能有显着影响。具体而言,在1.0 M KOH溶液中,TS-Pd/C在-0.5至-0.2 V vs. SCE的电压范围内的EOR电流密度约为3.22 mA cm-2,质量活性高达1846 mA mg-1。此外,TS-Pd/C的CO氧化峰明显变宽并出现在比AT-Pd/C (-0.19 V)和商业Pd/C(-0.19 V)更负的电位(-0.20 V),表明TS-Pd/C具有高的CO电氧化反应性以及良好的CO耐受性。Multiple Twin Boundary-Regulated Metastable Pd for Ethanol Oxidation Reaction, AEM 2022, DOI: 10.1002/aenm.202103505https://doi.org/10.1002/aenm.2021035054AEM:用于能量转换与储存的金属玻璃的进展与展望 由于其独特的原子排列和电子结构,金属玻璃(MG)在能量存储和转换领域得到广泛研究。在过去的几十年中,已经开发了多种策略来合成大块和纳米尺寸的 MG基材料。这里,天津大学邓意达教授和陈亚楠教授等人结合MG的构效关系和电化学反应动力学,突出了玻璃结构在电催化过程中的实质性进展。同时,作者还详细介绍了MG材料在超级电容器、锂离子电池等储能器件中的应用。最后,作者提出了合理设计高效 MG 基电极材料的挑战和可能性。本综述旨在加深对电子结构与电化学性能之间关系的理解,为合理设计具有优异活性、选择性和耐久性的功能性MG材料提供指导。
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图4-1 MG基催化剂在能量转换和存储中的应用图4-2 MG基催化剂的制备方法图4-3 用于多相催化的机器学习描述Progress and Perspective of Metallic Glasses for Energy Conversion and Storage, AEM 2022, DOI: 10.1002/aenm.202101092https://doi.org/10.1002/aenm.202101092