化物所陈剑EnSM：锂离子溶剂化和SEI的双重策略提高锂金属负极库仑效率

锂金属是高能量密度可充电池的理想负极。然而，由于枝晶生长和脆弱的SEI导致低库仑效率（CE），阻碍了其实际应用。离子溶剂化行为和SEI形成都强烈影响可充电池中锂金属负极的稳定性。

中科院大连物化所陈剑等人采用1,3-二氧戊环(DOL)和1,2-二甲氧基乙烷(DME)作为溶剂，分别与氟代醚（TTE）混合，讨论了溶剂对局部高浓度电解液（LHCE）和电化学中溶剂化的影响。

DOL弱的溶剂化能力使其在TTE混合物中比DME更具独特的优势：

(1)更低的锂沉积剥离过电位；

(2)更高的CE；

(3)受TTE含量的影响较小；

(4)更有利于形成富含LiF的SEI。

背后的原因在于DOL的弱溶剂化能力削弱了锂离子与溶剂的相互作用，但提高了与阴离子的配位能力。因此，DOL-TTE形成了不同于 DME-TTE混合物的独特溶剂化结构。此外，TTE的加入显著重塑了锂离子溶剂化结构，形成了更多的离子聚集体和更少的游离溶剂。因此，由于DOL溶剂的分解减少，DOL-TTE电解液的氧化还原稳定性得到了很大的提高。阴离子衍生的SEI的形成促进了无枝晶形态并确保了锂金属负极的长期循环稳定性。

图1. 不同电解液中Li-Cu电池的锂剥离/沉积库仑效率

此外，DOL-TTE(1:2)电解液高度协调的Li⁺溶剂化结构可以限制多硫化物在Li-SPAN电池中的溶解和损失，因此电池在100次循环后获得了99.77%的高CE和 92%的容量保持率。

图2. 不同电解液中形成的SEI的XPS表征

Dual strategy with Li-ion solvation and solid electrolyte interphase for high Coulombic efficiency of lithium metal anode. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.10.007

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化物所陈剑EnSM：锂离子溶剂化和SEI的双重策略提高锂金属负极库仑效率

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