北大黄富强教授ACS Nano: 受蛙卵启发的用于稳健锂存储的通用策略

过渡金属氧化物（TMOs）较差的离子电导率是其作为锂离子电池（LIBs）负极实际应用的巨大障碍。尽管通过构建纳米结构可以获得良好的性能，但也会出现一些其他基本问题，包括振实密度低和电解液消耗严重。

在此，北京大学黄富强教授等人受蛙卵的启发，提出了一种通用策略，即使用锂盐将TMO纳米颗粒组装成大聚集体以提高其Li⁺电导率。以通过Li₃PO₄将氧化铁纳米颗粒（FO-NPs）组装成聚集体（LPO）为例，该策略具有多种优点：

（1）二级颗粒尺寸更大、孔容更小，有利于增加体积容量和保持稳定性；

(2) LPO允许快速Li⁺运输和促进内部氧化铁参与电化学过程；

(3)由于非接触还原，在FO-NPs表面形成了一层电子导电的Fe₃O₄层，以促进电子迁移；

(4) 低比表面积和表面上LPO的存在降低了界面电位并最大限度地减少了与电解液的副反应；

(5) LPO具有较大的杨氏模量可以抑制体积变化，并作为防止氧化铁团聚的物理屏障；

(6)电解液不需要渗入颗粒之间从而加快了润湿过程，有利于工业化生产。

图1. LPO-FO的电化学性能和储锂性能

因此，蛙卵状氧化铁聚集体（LPO-FO）在5 A g^-1的电流密度下1000次循环后表现出高达896 mAh g^-1 (1191 mAh cm^-3，振实密度为1.33 g cm^-3 ) 的容量。即使在 8.64 mg cm^-2的高质量负载下，LPO-FO在1 A g^-1的电流密度下的比容量仍高达 544 mAh g^-1。

此外，以LiCoO₂作为正极的纽扣全电池在5 A g^-1下100次循环后比容量仍高达669 mAh g^-1，每个循环衰减约0.26%。当使用Li₂SO₄、Li₂CO₃、LiBO₂和LiCl等锂盐时，相应的复合材料也表现出相似的性能。这种策略对NiO、Co₃O₄和ZnO等TMO也有效，证明了这种受青蛙卵启发的设计策略的普适性。

图2. 受青蛙卵启发的设计策略的普适性

Assembling Iron Oxide Nanoparticles into Aggregates by Li₃PO₄: A Universal Strategy Inspired by Frogspawn for Robust Li-Storage, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c10235

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北大黄富强教授ACS Nano: 受蛙卵启发的用于稳健锂存储的通用策略

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