万立骏院士/乔燕/曹安民JACS: 配位辅助构建用于高性能固态电池的金属氧化物纳米薄膜

固态电池（SSB）的应用受到固态电解质（SSE）和电极之间固有界面接触不良的挑战，构建人工中间纳米膜可以有效解决这一障碍。但其实施很大程度上依赖于基于蒸汽的技术（如原子层沉积），由于每个循环仅沉积单层，这些技术昂贵、耗能且耗时。

在此，中科院化学所万立骏院士、乔燕研究员及曹安民研究员等人探索了通过简便的液相合成构建高精度功能性金属氧化物纳米膜的可能性。具体而言，作者开发了一种配位辅助沉积（CAD）工艺来控制基底表面反应，它可以调节金属前体的分布和分解，从而可靠地形成由多种金属氧化物组成的均匀无裂纹且柔韧的纳米膜。

接下来，作者以Al₂O₃为例展示了这种湿化学方法在生产用于SSB的有利人工中间层方面的可行性。在异丙醇中，聚丙烯酸（PAA）通过溶胶-凝胶反应与指定的金属阳离子Al³⁺（Al₂O₃）进行有效配位，并利用其独特的分解途径有效调控Al₂O₃在Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZT）表面的形成。

图1. Al₂O₃纳米薄膜的合成示意和表征

这种CAD过程简单可靠，可以有效地生产各种具有廉价原材料的柔性金属氧化物纳米薄膜，其中MgO、Fe₂O₃、ZnO、TiO₂、SnO₂、ZrO₂、Nb₂O₅、HfO₂、CeO₂等氧化物纳米薄膜及其复合材料的制备精度可达单纳米级。此外，在陶瓷SSE上沉积的人工Al₂O₃界面纳米膜导致了Li/LLZT界面电阻的显著降低（从2079.5降至8.4 Ω cm²）及组装SSB的超长循环寿命。

这种策略使得使用富含镍的NCM0.83正极在4.8 mg cm^-2的负载下可提供201.5 mAh g^-1的可逆容量，具有与传统锂离子系统相媲美的性能指标。这项研究表明，基于溶液的路线作为气相沉积技术的一种经济实惠且可扩展的替代制造方案的潜力，可以加速SSB的实际应用开发。

图2. LLZT-Al电解质在25 °C下的全电池测试

Coordination-Assisted Precise Construction of Metal Oxide Nanofilms for High-Performance Solid-State Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.1c10872

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