Nature Energy：压力定制的锂沉积和溶解实现高性能锂金属电池

锂（Li）的无规则增长是可充锂金属电池库仑效率低、循环寿命短和安全隐患的主要原因。旨在获得大颗粒锂沉积物的策略已被广泛探索，但实现理想的锂沉积物仍然是一个挑战，这种锂沉积物由无缝堆积在电极上的大锂颗粒组成，并且可以可逆地沉积和剥离。

美国加州大学圣地亚哥分校孟颖、Chengcheng Fang、爱达荷国家实验室Boryann Liaw等结合3D低温聚焦离子束扫描电子显微镜(cryo-FIB-SEM)、低温透射电子显微镜 (cryo-TEM)、滴定气相色谱(TGC)₄和分子动力学(MD)模拟，阐明了如何利用堆压来精确控制锂沉积和溶解，以实现高性能可充锂金属电池，从而克服传质瓶颈。

图1 压力对锂金属负极CE和沉积形貌影响的定量研究

通过系统研究堆压对锂沉积物物理形态和化学成分的影响，作者确定了堆压调节锂成核和生长的两种方式：首先，通过改变锂顶表面的表面能，在微观尺度上调整有利的锂生长方向；其次，通过施加机械约束在纳米尺度上致密化锂沉积物。研究发现堆压对SEI结构和组件的影响可以忽略不计。

图2 压力对锂成核和生长影响的MD模拟和图解

在剥离过程中，电池堆压在保持电子传导通路和最小化非活性锂的形成方面起着关键作用，而电化学沉积的锂储层是保持致密锂结构及其循环可逆性的关键。

基于定量理解，实现了具有理想柱状形态和最小表面积的超致密锂沉积（电极密度为 99.49%），并使其在循环中高度可逆，且无活性锂形成最少，从而提高了在快速充电条件(4 mA cm^–2)和室温下的CE（> 99%)。这种压力定制的高度可逆锂金属负极可能有助于释放高能锂金属电池在快充和宽温工作方面的潜力。

图3 压力对锂剥离过程的影响

Pressure-tailored lithium deposition and dissolution in lithium metal batteries. Nature Energy 2021. DOI: 10.1038/s41560-021-00917-3

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Nature Energy：压力定制的锂沉积和溶解实现高性能锂金属电池

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