中南大学陈月皎AEM：通过痕量有机添加剂原位构建SEI，稳定锌金属负极

水系锌电池（AZBs）的实际应用由于锌负极的差可逆性而受到很大限制，这包括枝晶的猖獗生长和严重的界面副反应。

图1. HMTA添加剂在负极/电解质界面的调节行为示意

中南大学陈月皎等将六亚甲基四胺（HMTA），一种含有孤对电子的杂环有机化合物，作为一种新型的水系电解液添加剂，以原位构建一个稳定的负极-分子界面层来稳定锌负极。理论计算和实验测试都表明，HMTA分子能够取代溶剂化结构中的水分子，然后锌离子的运输将溶剂化的HMTA分子带到电极/电解质界面。

由于HMTA分子中存在大量含有孤对电子的氮原子，HMTA分子与锌原子之间形成了强烈的相互作用，从而诱发了HMTA在锌金属上的优先吸附，从而原位形成负极-分子界面层。这样一个独特的界面层有效地将活性水分子排除在表面之外，并且由于丰富的孤对电子作为具有独特电子抽离特性的成核点，促进了快速的离子传输动力学。

图2. 分析锌离子的增强动力学

因此，只需微量添加，HMTA添加剂就能加速锌离子在负极/电解质界面的脱溶剂化，并抑制水分解的副反应，确保锌负极在循环过程中的高还原性和稳定性。研究显示，在添加了HMTA的电解液中，Zn负极的枝晶和析氢受到了明显的抑制，证明了这些特性。因此，采用含有超少量（5 mm）HMTA添加剂的电解液，电池获得了4000小时的稳定和长寿命（5 mA cm^-2和1 mAh cm^-2）以及高沉积/剥离可逆性，在超过800次循环中平均CE为99.75%。

此外，Zn/V₂O₅全电池在5 A g^-1下经过4000次循环后，显示出61.7%的高容量保持率。这一策略为在水系金属电池中原位构建负极-分子界面提供了一种全新的方法，并将推动AZBs的实际应用。

图3. Zn负极的电化学可逆性和稳定性

In Situ Construction of Anode–Molecule Interface via Lone-Pair Electrons in Trace Organic Molecules Additives to Achieve Stable Zinc Metal Anodes. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300550

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中南大学陈月皎AEM：通过痕量有机添加剂原位构建SEI，稳定锌金属负极

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