中大崔国峰NML: 电解液加点芳香醛，抑制锌金属和副反应！

锌基储能器件内部的关键问题在于复杂的界面化学反应容易导致锌金属负极部分失效，从而导致枝晶、腐蚀和副产物问题。解决上述问题对于进一步研究锌基器件和深入了解其内在机制具有重要意义。

在此，中山大学崔国峰副教授等人报道采用芳香醛作为传统ZnSO₄电解液中的添加剂，在稳定锌负极方面取得了很好的效果。以最常见的芳香醛之一藜芦醛为例，探索了抑制锌枝晶/副产物生长的独特机制。结合各种电化学测量和DFT计算，可以推断藜芦醛比H₂O和Zn²⁺更容易吸附在Zn表面，从而抑制了Zn负极界面周围的活性H₂O分子分解和不受控制的Zn²⁺沉积。

此外，藜芦醛分子的氧化还原电位低于锌电镀/剥离电位，这有效地稳定了锌沉积层的初始成核过程，并通过竞争过程进一步限制了副反应，包括 HER、腐蚀和死锌金属的增加。宏观有限元模拟表明，藜芦醛的吸收能够削弱枝晶尖端的电场强度，从而形成平坦镀层。

图1. 不同电解液下镀锌/剥离的形貌和成分表征比较

作为概念证明，具有藜芦醛添加剂的Zn-Zn对称电池在1 mA cm^-2 /1 mAh cm^-2条件下实现了3200 h的优异循环寿命，甚至在5 mA cm^-2/5 mAh cm^-2条件下也实现了超过800 h的循环寿命。此外，使用ZnSO₄-藜芦醛电解液的Zn-Ti电池表现出优异的CE（超过97%，＞200次循环），明显比纯ZnSO₄系统更稳定。且Zn-MnO₂全电池也表现出更好的循环稳定性，表明藜芦醛在稳定锌负极和电池实用性方面具有出色的作用。

最后，作者选择了另外两种芳香醛（茴香醛和香草醛），以证明芳香醛作为锌离子电池中稳定锌负极的添加剂的普遍性。该研究表明芳香醛基添加剂可能是未来电解液工程设计和实现各种锌基储能设备商业应用的有吸引力的途径。

图2. Zn-Zn、Zn-Ti和Zn-MnO₂电池在不同电解液环境下的性能比较

Manipulating Interfacial Stability Via Absorption-Competition Mechanism for Long-Lifespan Zn Anode, Nano-Micro Letters 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00777-2

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