中科大朱永春AFM: 用于高稳定性锂金属电池的耐氧自消除钝化层

锂金属电池作为具有高理论能量密度的下一代可充电电池显示出巨大的前景。不幸的是，锂金属负极在循环过程中受到电解液和从正极穿梭的副产物的严重腐蚀。

在此，中科大朱永春副研究员等人通过锂金属和二氯二甲基硅烷（DCDMS）之间的伍尔兹（Wurtz）反应为锂金属负极开发了一种抗氧和自消除钝化层。DCDMS作为工业上常用的原料，通过伍尔兹反应与碱金属（Li、Na 和 K）反应生成碱金属氯化物（LiCl、NaCl和KCl）和聚二甲基甲硅烷基相物质，由于其特定的高热稳定性、疏水性和电绝缘性，因此可作为理想的负极保护层。

重要的是，生成的钝化层通过限制不均匀的锂金属形成来调节锂镀层，还可以防止氧气腐蚀锂氧电池中的锂负极。此外，由于自消除钝化层的高离子电导率和与锂金属的紧密界面接触，这种改进的电极表现出快速的电荷转移、稳定的机械性能和稳定的电化学循环。

图1. 不同电极的Li-O₂电池电化学性能

因此，具有该保护层的对称Li电池可以实现稳定的锂电镀/剥离，在纽扣电池下实现了2800小时的稳定长期循环，同时在O₂气氛下可以长期稳定循环500小时。进一步电化学测试表明，基于该钝化层的Li-O₂电池可以在1000 mAh g^-1的容量下表现出超过200 次循环的出色长期稳定性，而Li||NCM811电池具有出色的循环性能（0.5 C下300次循环）和高倍率容量（5 C下容量为130.3 mAh g^-1），这说明该保护层同样有益于普通的锂金属电池。总之，这项工作为电极保护的发展提供了材料和方法上的突破，促进了硅烷及其在碱金属电池中的实际应用，而不仅仅是锂金属电池。

图2. 基于不同电极的Li||NCM811电池的电化学性能

An Oxygen-Resistant and Self-Eliminating Passivated Layer for Highly Stable Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112645