东华大学武培怡/焦玉聪AM：可耐-30℃的柔性水系锌离子电池！

新一代柔性水系锌离子电池在实际应用中需要在低温下提高机械性能和离子导电性。这从根本上要求水凝胶电解质具有抗冻特性，以抵抗在零下温度下的柔韧性损失和性能下降。

东华大学武培怡、焦玉聪等开发了一种在-30℃下具有高机械柔韧性和离子电导率的耐低温水凝胶，以用于柔性和可穿戴的锌离子电池。

图1. 水凝胶的机械性能和结构表征

其中，2 M典型的离液Zn(ClO₄)₂被用作双网络水凝胶中唯一的电解质盐，它可以赋予凝胶电解质以下优点：

(1)离液ClO₄^–可以显著打破水分子之间的氢键（HB）以实现水系电解质具有较低的冰点。此外，亲液性Zn²⁺有助于稳定聚合物结构，用于未来的电池组装。

(2)由Hofmeister效应，离液ClO₄^–可以与水凝胶和水分子形成弱HB，提高水凝胶的亲水性，从而使水凝胶在25和-30℃下均具有良好的机械柔韧性。

(3)可调节水凝胶电解质中的游离水量，从而有效抑制副反应和枝晶形成。

图2. 水凝胶电解质的离子电导率和抗冻性能

因此，即使在-30 °C下，Zn(ClO4)₂原位优化的水凝胶电解质也具有7.8 mS cm^-1 的高离子电导率和出色的柔韧性，这使得对称锌电池可保持无枝晶超过1200小时，Zn/PANI电池在5 A g^-1下循环2500次仍具有70 mAh g^-1的可逆容量，此外柔性全电池在不同弯曲角度下也具有优异的循环性能。

这项工作不仅展示了一种利用离液盐开发耐低温电解质的简便而通用的策略，而且为通过Hofmeister效应合理调节离液剂水凝胶的机械柔韧性提供了一条新途径。

图3. 全电池在-30℃下的实际应用

Anti-freezing Hydrogel Electrolyte with Ternary Hydrogen Bonding for High Performance zinc-ion Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202110140

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