港城大AEM:双原子Pt-Ce诱导的高效电合成氨 2023年10月15日 下午9:06 • 顶刊 • 阅读 7 电化学硝酸盐还原成氨(eNO3RR)是一种绿色且有吸引力的氨合成方法,但是受到多步骤化学反应和竞争性析氢(HER)的阻碍。基于此,香港城市大学Johnny C. Ho(通讯作者)等人报道了通过活性双原子Pt-Ce对合成具有定制层间距的2D SnS纳米片(SnS NS),包括膨胀和压缩。实验测试发现,SnS NS在-0.5 V下实现了高达94.12%的法拉第效率(FE)和优异的产率(0.3056 mmol cm-2 h-1)。 在每个样品中,H2O的所有结合能都比NO3−和NO2−弱得多,保证了NO3−和NO2−的强相互作用,从而进一步还原。此外,无论是Sn位点还是S位点,Pty/Cex-SS上计算出的ΔGH*均远高于SS和Cex-SS上的ΔGH*,且ΔGH*均为正值,表明阻碍了HER活性。总之,在双原子Pt-Ce对的辅助下,层间距压缩的SS NS导致了p轨道电子的离域化,这种离域化电子增强了催化位点与NO3−和NO2−反应物之间的化学亲和力。 此外,压缩的层间距增加了ΔGH*,从而抑制了HER活性,这些都是Pt0.9/Ce0.5-SS对eNO3RR的显著性能的来源。基于DFT计算,作者提出了可能的反应途径,并计算了每种中间体在Cex-SS、SS和Pty/Cex-SS模型上对应的ΔG。对于氢化反应,作者提出了两种可能的途径,即*NOH→*NHOH→*NH2OH和*NOH→*N→*NH。NO3−→*NO3的能量变化较高,而*NO2→NO2−的能量变化较低,且促进了RDS(*NO3→*NO2),说明了层间距调节策略能够有效促进NO3−向NH3的转化,提高了活性和选择性。 Tailored p-Orbital Delocalization by Diatomic Pt-Ce Induced Interlayer Spacing Engineering for Highly-Efficient Ammonia Electrosynthesis. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203201. https://doi.org/10.1002/aenm.202203201. 原创文章,作者:v-suan,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/15/e0415bdb0b/ 催化 赞 (0) 0 生成海报 微信扫码分享 相关推荐 北京大学,新发Nature Nanotechnology! 2024年6月7日 清华Angew.:锆基金属有机骨架包覆C60富勒烯实现高效的光催化析氢 2023年10月12日 周豪慎/乔羽AM:通过构建电极正面定制阳离子的溶剂化鞘层 2023年10月14日 武理麦立强/地大孙睿敏AEM:超快储钠1T-MoS2材料,可在25秒内放电/充电! 2024年2月19日 陈人杰/吴孔林等AFM:二元金属协同催化实现高倍率/面容量锂硫电池! 2022年10月19日 催化顶刊集锦:Angew.、Nature子刊、AFM、Small、Nano Res.等成果 2022年10月17日