劳伦斯伯克利国家实验室CM: 主动学习引导金属卤化物钙钛矿结晶的维度控制

金属卤化物钙钛矿（MHP）衍生物是一类很有前途的光电材料，已经合成了一系列维度的MHP材料，这些维度（1D、2D 和 3D）控制了其光电性质并决定了其应用。

在此，美国劳伦斯伯克利国家实验室Emory M. Chan等人展示了一种结合主动学习（AL）和高通量实验（HTE）的数据驱动方法，以发现、控制和理解吗啉 (morph) 碘化铅系统中不同维度MHP衍生物的形成。使用机器人辅助工作流程，作者合成并表征了两种具有不同光学特性的新型MHP衍生物：一维morphPbI₃相 ([C₄H₁₀NO][PbI₃])和二维(morph)₂PbI₄相（[C₄H₁₀NO]₂[PbI₄]）。

为了有效获取构建1D和2D相形成的反应条件的机器学习（ML）模型所需的数据，作者采用预测置信度降低的基于不确定度的AL方法作为停止准则，仅在反应组成空间中取样0.035%建立预测ML模型。

图1. 多样化小批量采样AL循环的图示

通过分析预测ML模型的特征重要性，作者发现[Pb]、[morph]、[FAH]和 [H₂O]对morph-Pb-I系统中的维度控制有显著影响，而溶剂的组成（特征重要性 < 0.05）可以忽略。利用这些数据，连同DFT计算、热重测量和机械化学观察，作者探索了一维和二维相选择性形成的机制起源。

在一种可能的方案中，水和甲酸可以通过链内氢键加速一维相的形成，这可以在其他A-阳离子和MHP系统中验证，这种使用添加剂来控制维度的策略有可能应用于许多其他阳离子金属卤化物系统。通过在这项工作中开发和测试的AL停止标准，AL + HTE方法对于任何受益于在广阔的反应组成空间中预测和控制不同相/化合物的材料研究都是有价值的。

图2. 特征的重要性及其对维度的影响

Dimensional Control over Metal Halide Perovskite Crystallization Guided by Active Learning, Chemistry of Materials 2022. DOI: 10.1021/acs.chemmater.1c03564

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劳伦斯伯克利国家实验室CM: 主动学习引导金属卤化物钙钛矿结晶的维度控制

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