Adv. Sci：阐明界面锂离子浓度对锂金属负极的影响

尽管开发了多维最先进的电极材料来构建更好的锂金属负极(LMAs)，但影响LMA电化学性能的关键因素仍然知之甚少。

韩国高丽大学Young Soo Yun等证明了电极和电解液之间界面处的局部锂离子浓度对LMA电化学性能的重大影响。

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图1. 铜箔、碳黑和PNCs作为LMA催化电极材料的电化学性能

在此作者通过使用不同的电极材料，如铜箔、碳黑和赝电容纳米碳（PNCs），研究了锂离子浓度对电极和电解液界面的影响。由于锂化过程中的电场，电极材料的近表面被富锂离子层(EDLs)覆盖，其中高表面积的碳材料有利于形成更多的富锂层。锂覆盖的表面在电解液分解时容易形成富锂无机化合物，从而导致富锂无机SEI（L-I-SEI）的膜电阻显著降低。

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图2. 基于铜箔、碳黑和PNC的LMA的动力学性能和循环稳定性

其中，包含大量氮和氧杂原子的PNC可以赝电容方式储存大量锂离子，从而形成高离子导电性的L-I-SEI层。PNC诱导的高锂离子浓度和L-I-SEI层可引导均匀的锂金属沉积/溶解循环，结果在1000次循环中实现了约99.0%的高库伦效率（CE）。

此外，即使在30 mA cm^-2的高面电流速率下也能实现高倍率性能和较低的浓差极化，这与遭受大浓差极化的铜箔基LMA形成鲜明对比。这些结果表明：（1）界面上的锂离子浓度是决定LMA电化学性能的关键因素；（2）赝电容电极纳米材料对于开发高性能L-I-SEI层和将大量锂离子电荷载流子集中在电极表面至关重要。

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图3. 第20次锂金属沉积/溶解循环后铜箔、碳黑和PNC的非原位XPS数据

Understanding the Effects of Interfacial Lithium Ion Concentration on Lithium Metal Anode. Advanced Science 2021. DOI：10.1002/advs.202104145

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