华南理工AEM: 人工固态中间相调节3D骨架实现长寿命/高倍率钠金属电池

钠金属负极面临的主要挑战是钠枝晶的生长，这是由于不稳定和脆弱的固体电解质界面（SEI）导致的，造成循环寿命衰减和可怕的安全隐患。围绕3D多孔主体构建强大的SEI被认为是稳定钠金属负极的一种简便有效的方法。

在此，华南理工大学丘勇才教授、Zaisheng Wang等人通过将Na-rGO负极与含SnCl₄的碳酸盐电解液进行原位化学反应，设计并制备了一种耐久的三维多孔SnCl₄@Na-rGO金属负极。作者使用原子力显微镜（AFM）探测其界面形态和机械性能，结果显示，该电极具有25.7 Gpa的高杨氏模量，可有效抑制枝晶生长，其优异的机械性能归因于人工SEI中有利成分（NaCl、Sn-Na合金和Sn）的协同作用。

DFT计算表明杂化界面的Na离子扩散动力学相对较快，这有助于钠的均匀沉积。因此，与2D Na金属负极相比，所得到的复合电极具有三维多孔结构和高强度的人工界面层，能够适应体积变化、抑制Na枝晶生长，并保护Na金属电极免受寄生反应的影响。

图1. 原始Na和SnCl₄@Na-rGO上的Na剥离/电镀过程示意图

因此，该SnCl₄@Na-rGO负极可以在对称电池和全电池中实现高容量和长寿命循环。在3D坚固结构SEI的保护下，高效的镀钠/剥离得到了有效保证，钠对称电池在2 mA cm^-2的电流密度和 2 mAh cm^-2的面积容量下实现了500小时的延长循环寿命而没有电压波动。

此外，Na₃V₂ (PO₄)₃（NVP）||SnCl₄@Na-rGO全电池表现出非凡的循环稳定性（超过600个循环后容量保持率> 92%）和倍率性能（10 C时，容量达到74.2mAh g^-1）。结果可归因于有利的离子电导率、有益的扩散能垒和人工混合界面的合适表面能，这使得钠离子在电镀/剥离过程中快速扩散。总之，这一协同策略为钠金属负极在实际应用中实现长寿命和高CE开辟了一条创新和实用的途径。

图2. NVP||SnCl₄@Na-rGO全电池的电化学性能

Long Cycle Life and High-Rate Sodium Metal Batteries Enabled by Regulating 3D Frameworks with Artificial Solid-State Interphases, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103540

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