​湖大/南大EES:NA-Ru3Ni/C实现安培级电流密度下HER

​湖大/南大EES:NA-Ru3Ni/C实现安培级电流密度下HER
制备出一种安培级电流密度下碱性析氢反应(HER)的高活性的非Pt基催化剂,对于新型阴离子交换膜(AEM)电解水具有重要意义,但具有挑战性。基于此,湖南大学黄宏文教授和南京大学胡征教授(共同通讯作者)等人报道了一种纳米锥组装的Ru3Ni(NA-Ru3Ni)催化剂,在电流密度为1000 mA cm-2时表现出168 mV的低过电位,在100 mV时表现出26.5 s-1的周转频率。此外,该催化剂在60 ℃的实际AEM电解槽中可在1000 mA cm-2下稳定工作2000 h,表现出了已报道中最佳的综合性能。
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通过DFT计算,作者研究了增强的局域电场和浓缩的K+离子在调节碱性HER途径的能量势垒中的作用,即水解离的Volmer步骤和H2生成的Tafel步骤。在Ru3Ni(0001)表面分别构建了一层不含K+(No K+)和1/12单分子层的水分子,以探讨K+阳离子的影响。此外,作者还模拟了水分子层中带一个负电荷但不含K+的Ru3Ni(0001)表面,以说明电场的影响。
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在三种不同模型下碱性HER的吉布斯自由能(ΔG)图,展示了对应的水解离能垒(ΔGW)和氢吸附自由能(ΔGH*)。结果表明,在三个模型中,ΔGW比ΔGH*大得多,表明水解离生成H*的过程是速率决定步骤。对于水解离,界面水化K+离子在促进水解离过程中起主导作用,进而加速HER动力学。因此,这些结果很好地支持了NA-Ru3Ni极大提高了碱性HER活性。
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Engineering a Local Potassium Cation Concentrated Microenvironment toward Ampere-Level Current Density Hydrogen Evolution Reaction. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE02836K.
https://doi.org/10.1039/D2EE02836K.

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