全固态锂电池(ASSLBs)表现出高能量密度和安全性的巨大优势,被认为是下一代储能系统。然而,由于固态电解质(Li6.25Ga0.25La3Zr2O12,LGLZO)和锂负极之间接触不良,以及低临界电流密度(CCD),这阻碍了石榴石基ASSLBs的成功商业化。图1. ITO薄膜的制备和表征佛山科学技术学院陈永、电子科大李元勋、海南大学陈大明等通过一种简单、方便、经济的超声波喷涂技术,在LGLZO颗粒上喷涂了铟锡氧化物(ITO:90重量%In2O3,10重量%SnO2)改性层。由于ITO层和熔融锂之间的反应,一个由Li13In3、Li2O和LiInSn组成的多功能夹层成功地在锂和LGLZO之间构建。基于各种实验工具和密度泛函理论(DFT)计算,作者发现,LiInSn作为Li和SSE之间的粘结剂,保证了负极和电解质之间的良好接触,而Li13In3调整了电场分布,促进了锂原子的扩散,从而使Li均匀沉积。此外,由于Li2O的电子绝缘性和对Li的绝对稳定性,它能够防止Li+的还原,并抑制Li枝晶的生长。图2. 室温下对称电池的性能因此,这种精心设计的界面大大降低了界面电阻,只有5.9 Ω cm2。更特别的是, ITO处理的对称电池的临界电流密度在室温下令人惊讶地增加到12.05 mA cm-2,这是目前石榴石基SSB中的最高值。此外,Li/ITO@LGLZO/Li电池在2 mA cm-2的循环条件下保持了2000小时以上的稳定运行,没有明显的极化电压波动。Li/ITO@LGLZO/LiFePO4(LFP)全电池在0.2C的条件下也能提供超过200次的循环寿命。这种独特的多功能夹层结构可能为解决SSB的界面困难问题开辟一条途径。图3. Li/ITO@LGLZO/LFP电池的性能Constructing a Multifunctional Interlayer toward Ultra-High Critical Current Density for Garnet-Based Solid-State Lithium Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300319