索鎏敏/禹习谦ACS Energy Lett.: 一体式离子-电子双载体导电骨架增厚全固态电极

由于复杂的异质界面和弯曲的离子-电子传输路径，单功能电子（碳）和离子（电解质）导体导致传统3D多孔电极中的离子-电子电荷传输不平衡。

在此，中科院物理所索鎏敏研究员、禹习谦研究员等人设计了一体化离子-电子双载流子导电（DCC）框架，通过消除电荷传输不平衡来缩短离子-电子传输距离并改善动力学。与传统的三相电极相比，两相全固态正极（DCC/活性材料）利用了固态材料的特性。

DCC电极中电子和离子共享传输通道，从根本上解决了电子-离子传输不平衡问题并显著降低了全固态电极的曲折度，可与现有商用液体电池电极的优良标准相媲美。从微观上看，只有三相电极中的三相异质点才能同时满足电化学反应的电子和离子传输要求。相比之下，在DCC电极中，电化学反应可以在两相界面周围发生，显著增加反应位点并形成反应区，直流（DC）仿真显示了这种差异。

图1. 典型的三相锂离子电极和一体式两相DCC电极

这种一体式DCC正极策略首先在Mo₆S₈ -S混合全固态电极中得到证明，其中Mo₆S₈充当 DCC，消除电子和离子传输之间的不平衡并减少电极内的异质界面。在相同负载下，DCC电极的厚度仅为72 μm，三相电极的厚度为105 μm。

此外，Mo₆S₈/S正极表现出更高的容量，比典型的三相电极高约30%，这源于硫的更好容量和Mo₆S₈作为全电化学活性电极的额外容量。即使在0.5C以下，厚Mo₆S₈/S 电极电池也可以在第一个循环中达到 1160 mAh g^-1的容量。

因此，本文提出的一体化DCC电极具有更好的电荷转移能力，预计提出的一体化离子电子DCC导电机制将为实现实用的厚全固态电极提供一种新的可行方法。

图2. DCC正极与典型三相正极的电化学性能比较

All-in-One Ionic–Electronic Dual-Carrier Conducting Framework Thickening All-Solid-State Electrode, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02666

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索鎏敏/禹习谦ACS Energy Lett.: 一体式离子-电子双载体导电骨架增厚全固态电极

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