水系锌离子电池(ZIBs)在下一代储能方面具有广阔的应用前景。然而,已报道的ZIBs电极材料存在容量低、循环稳定性差等缺点。在此,华中科技大学王成亮教授等人通过将醌和吩嗪结合为多活性中心,构建了一种小分子 π-共轭六氮杂萘醌(HATNQ),该分子具有515 mAh g-1的高理论容量。研究表明,由于存在大量的羰基和C=N基团作为极性基团且具有电子供体,HATNQ有望诱导可能的 CH···π 或氢键并与π-π堆叠一起。因此,HATNQ可以通过平面内相邻分子之间的多个氢键(CH···O)与平面外的π-π相互作用形成2D层状超分子结构,从而增强了电荷转移、不溶性和快速离子传输通道,以实现电池的快速充放电。图1. HATNQ的合成过程示意图及表征因此,HATNQ电极具有超高容量(0.2 A g-1时为482.5 mAh g-1)和5 A g-1 时超过10000次的出色循环性能,优于已报道的有机电极材料并创造了ZIB水溶液中有机正极容量的新纪录。由于HATNQ材料中的O···Zn···N配位比其类似物(六氮杂萘,HATN)更有利,二维超分子结构也增强了Zn2+/H+的存储能力,从而提高了Zn2+存储对H+的竞争力。这些结果为水系ZIBs提供了一种具有创纪录的超高容量和长循环寿命的有前途有机正极材料,并将为ZIBs在大规模储能中的潜在应用铺平道路。图2. HATNQ电极的电化学性能Two-dimensional Organic Supramolecule via Hydrogen Bonding and π-π Stacking for Ultrahigh Capacity and Long-Life Aqueous Zinc-Organic Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202116289