厦大/广工大AFM: Ni改性Ru MLNS的晶格和表面，实现高性能催化HOR

氢氧化物交换膜燃料电池(HEMFC)作为最具发展前景的能量转换设备之一，在能源可持续发展方面受到越来越多的关注。通常，HEMFC由两个半反应组成:阳极氢氧化反应(HOR)和阴极氧还原反应(ORR)。在过去的几十年里，铂被广泛用于催化HOR反应。然而，在碱性条件下铂的HOR动力学缓慢，以及铂的高成本严重限制了其广泛的应用。因此，开发高效、无铂的碱性HOR催化剂具有重要意义。

近日，厦门大学黄小青和广东工业大学徐勇等利用Ni对Ru多层纳米薄片(MLNS)的改性可以显著提高HOR性能(HOR性能与Ni在Ru MLNS表面或晶格中的位置密切相关)。

首先，研究人员通过化学法制备了三种不同的催化剂:Ru MLNS(未经Ni改性)、d-RuNi MLNS(Ni位于晶格中)和i-RuNi MLNS(Ni位于表面)。随后对这几种催化进行了电催化HOR性能测试，结果表明，d-RuNi MLNS/C和i-RuNi MLNS/C的HOR活性均高于Ru MLNS/C，说明在Ru的表面和晶格中添加Ni可以促进碱性HOR性能。

随后，研究人员在d-RuNi MLNS表面沉积了Ni(di-RuNi MLNS)。在稳定性测试期间，di-RuNi MLNS/C的HOR活性在1小时后仅降低11.5%；当反应时间延长至3小时，di-RuNi MLNS/C上的电流密度仅下降了25.7%，表明di-RuNi MLNS/C具有优异的HOR稳定性。

实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，在d-RuNi MLNS、i-RuNi MLNS和di-RuNi MLNS中，di-RuNi MLNS的ΔG_*H最接近于零，这有利于进行HOR反应。在碱性条件下高效的HOR需要在*H和*OH吸附之间达到平衡，di-RuNi MLNS上在晶格和表面的Ni的协同作用有助于实现*H和*OH吸附之间的平衡，从而提高HOR性能。

此外，水的形成能是影响HOR性能的另一个关键步骤。di-RuNi MLNS上的水形成能为0.14 eV，远低于d-RuNi MLNS和i-RuNi MLNS，这再次表明di-RuNi MLNS可以作为催化HOR的活性催化剂。综上，该项工作不仅揭示了Ru的晶格和表面改性对提升HOR性能的重要性，而且也对用于燃料电池的Ru基材料的合理设计起到了促进作用。

Lattice and Surface Engineering of Ruthenium Nanostructures for Enhanced Hydrogen Oxidation Catalysis. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210328

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