范壮军/魏彤/刘征AEM: 实现锂硫电池高稳定性/高硫利用率的莫特-肖特基异质层

由于不可避免的多硫化物穿梭效应和缓慢的反应动力学，锂硫电池（LSB）的发展因其循环稳定性差和硫利用率低而受到严重阻碍。

在此，哈尔滨工程大学范壮军教授、魏彤教授及刘征等人基于RGO-PANI/MoS₂（RPM）的莫特-肖特基异质层进行隔膜改性，报道了一种实现商业硫基LSB高稳定性和倍率能力的协同“捕获-拦截-转化”策略。

首先，通过静电吸附效应和随后的原位聚合过程在GO表面生长聚苯胺（PANI）。然后，随着MoS₂阵列在RGO-PANI基底上的垂直生长产生了RPM的莫特-肖特基异质层。

研究表明，MoS₂阵列和RGO-PANI基底构建的独特“储库”结构可以充分利用富边MoS₂的强吸收能力且有利于LiPS的拦截。莫特-肖特基异质界面可以保证足够的亲硫/亲锂位点和快速电子转移通道，从而大大改善电化学过程中的氧化还原动力学。此外，RPM异质结构为LiPSs的转化和再利用提供了足够的空间和活性位点。

图1. 基于RPM改性隔膜的LSB的电化学性能

因此，使用商业硫作为正极和RPM作为改性隔膜层组装的LSB表现出高硫利用率（在5 C时是未改性隔膜的3.8倍）、优异的倍率性能（在10 C时容量为553 mAh g^-1）和出色的高倍率循环稳定性（在5 C下700次循环后容量为524 mAh g^-1）。

此外，即使在5.4 mg cm^-2的高硫负载下，电池在80次循环后仍保持3.8 mAh cm^-2的良好面积容量。理论计算表明，RPM与莫特-肖特基催化剂同时具有很强的化学亲和力和对LiPSs的高催化活性，有利于实现LiPSs的快速转化和硫的高利用率。总之，这项工作可能为促进商业硫基LSB的实际应用提供可行的策略。

图2. “诱捕-拦截-转化”机制示意图及RPM循环后表征

A Mott–Schottky Heterogeneous Layer for Li–S Batteries: Enabling Both High Stability and Commercial-Sulfur Utilization, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103657

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范壮军/魏彤/刘征AEM: 实现锂硫电池高稳定性/高硫利用率的莫特-肖特基异质层

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