阿贡ACS Energy Lett.：全面认识全电池锂电镀的成核、自催化生长和剥离效率

同步加速器高能X射线衍射 (XRD) 是一种强大的工具，已广泛用于锂离子电池的各种in-situ和operando研究，可用于对工作电池中的异质锂镀层进行无损检测和量化。

在此，美国阿贡国家实验室任洋教授、Kamila M. Wiaderek等人以LiNi_0.5Mn_0.3 Co_0.2O₂ /石墨软包电池为研究对象，在6 C快速充电速率下运行超过1200次循环，量化了锂电镀、锂剥离的量级和空间分布以及金属锂沉积对锂嵌入石墨的影响。金属锂浓度的S形生长曲线表明该电池中的锂电镀量增加到约1.6%的饱和水平，这是一个两阶段的成核和自催化生长过程。

在发现电镀的相同位置放电时检测到残留的、完全嵌入的石墨 (LiC₆)，表明不可逆嵌入和电镀是相关的。与锂金属相比，锂化石墨具有更高的X射线散射截面，并且更易于使用XRD进行观察，因此它可以为工业应用提供更灵敏的间接电镀特征。

图1. 充放电后锂浓度、剥离效率与循环次数的关系

在快速充电早期，电极表面上晶粒的异质过度锂化足以降低局部电位，从而有利于剩余时间内锂的电沉积。因此，异质阶段的嵌入可能会引发锂电镀，电池设计应避免在快速充电期间对负极过度充电，或最大限度地减少锂化过程中的空间异质性。

此外，作者还观察到部分锂剥离效率与循环次数呈指数下降，在初始成核阶段，镀层锂密度低，表面积较大，可实现高效率的锂剥离。当电镀浓度达到足够高的阈值时，电镀区域变厚并且不能再通过放电有效去除。

该结果为进一步研究快速充电条件下锂离子电池的镀/脱锂机制提供了现实条件和关键见解。

图2. 电池循环拆解后的表征

Comprehensive Insights into Nucleation, Autocatalytic Growth, and Stripping Efficiency for Lithium Plating in Full Cells, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01640

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阿贡ACS Energy Lett.：全面认识全电池锂电镀的成核、自催化生长和剥离效率

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