华南理工陈燕Appl. Catal. B.：等离子体处理调节Cu(I)氧化物表面氧物种将硝酸盐有效还原为氨

电化学硝酸盐还原（NO₃^–RR）合成氨被认为是实现人工氮循环的一种很有前途的策略，因此研究人员一直致力于提高NO₃^–RR电催化剂的效率和选择性。

基于此，华南理工大学陈燕教授（通讯作者）等人报道了一种一步式室温氩（Ar）等离子体策略来调节Cu₂O电催化剂的表面氧物质，以显着增强NO₃^–RR性能。

通过结合X射线光电子能谱（XPS）和基于同步加速器的X射线吸收光谱（XAS）结果的表明，等离子体处理后在Cu₂O表面形成了丰富的氧空位和表面羟基。由于表面氧种类的这种变化，Ar等离子体处理的Cu₂O纳米颗粒在法拉第效率（FE）和NO₃^–RR转化率方面表现出显着改善。

正如原位漫反射红外傅里叶变换光谱（DRIFT）和密度泛函理论（DFT）计算所揭示的那样，NO₃^–RR活性的这种增强归因于促进硝酸盐吸附和质子转移。

通过实验测试发现，经过40 min的等离子体处理后的Cu₂O表现出最佳的NO₃^–RR活性，氨（NH₃）的选择性和法拉第效率（FE）分别达到85.7%和89.54%。¹⁵N同位素标记实验证实氨产物完全来自硝酸盐电还原。表面分析、电化学测量、原位DRIFT和DFT计算结果的结合表明，Ar等离子体有效地调整了表面氧物种，促进了硝酸盐的吸附和质子转移过程，导致NO₃^–RR的活性增强。

该研究提供了对表面氧物种在确定硝酸盐还原反应活性中的作用的重要见解。这项工作中的方法可以很容易地调整以调整其他电催化剂的活性，其中氧物种参与表面反应。

Regulating Surface Oxygen Species on Copper(I) Oxides via Plasma Treatment for Effective Reduction of Nitrate to Ammonia. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121021.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.121021.

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华南理工陈燕Appl. Catal. B.：等离子体处理调节Cu(I)氧化物表面氧物种将硝酸盐有效还原为氨

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