南开/工生所Appl. Catal. B.: 前体快速热解，催化性能强烈！

电化学还原CO₂(CO₂RR)是解决全球过量CO₂排放和实现碳中和的有效方法。然而，由于CO₂的稳定化学键合和水性体系中的竞争性析氢反应(HER)，CO₂RR需要高效的电催化剂。单原子催化剂(SACs)具有独特的电子特性，可以实现对CO₂RR的超高选择性。

近日，南开大学周震、中科院天津工业生物技术研究所HuijuanCui等通过快速热解策略制备了氮掺杂碳负载的Ni SACs(Ni-SAC@NCs)，该催化剂能够高效高选择性地进行CO₂RR。

高温可以促进前驱体的分解，而含碳前驱体快速热解产生的瞬时高内压可以从本质上抑制金属原子的团聚，从而实现Ni单原子的高度分散。

优化的Ni-SAC@NCs表现出优异的CO₂RR性能，在0.5 M KHCO₃溶液中，在-0.6 V_RHE至-0.9 V_RHE电位窗口中FE_CO保持远高于80%(在-0.6 V_RHE下具有最高FE_CO(95%)，并且在该电位下连续稳定运行10小时)；在1.0 M KHCO₃作为电解质的流通池中，Ni-SAC@NCs在2.7 V的电池电压下获得了187.7 mA cm^-2的CO部分电流密度。

密度泛函理论(DFT)计算表明，Ni-SAC@NC是缺陷-Ni-N₃结构，NiN₃ Vac有利于COOH*的生成，其电位决速步(COOH*→CO*)的自由能垒为0.62eV，显示出产生CO的最佳催化活性。

为了更好地了解CO₂RR的选择性，还计算了NiN₃ Vac的竞争性HER，NiN₃ Vac的ΔG远大于0 eV，表现出较差的HER活性，这表明Ni-SAC@NC具有高的CO选择性。这项工作开发了一条制备单原子催化剂的新途径，并证明了金属中心和配位环境在电催化过程中的重要作用。

Nickel Single-Atom Catalysts Intrinsically Promoted by Fast Pyrolysis for Selective Electroreduction of CO₂ into CO. Applied Catalysis B: Environmental, 2012. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120997

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南开/工生所Appl. Catal. B.: 前体快速热解，催化性能强烈！

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