共价有机骨架(COFs)是锂离子电池有前途的电极材料。然而,嵌入在COF中的氧化还原活性位点的利用通常受到块状生长材料的低本征电导率的限制,导致电化学性能不佳。在此,英国利物浦大学Andrew I. Cooper, Laurence J. Hardwick等人开发了一种通用策略,通过将COF与碳纳米管 (CNT) 集成来提高基于COF的电极的能量存储能力。这些COF复合材料具有丰富的基于氧化还原活性 2,7-二氨基-9,10-菲醌(DAPQ)基序、强大的β-酮烯胺键和明确定义的介孔。复合材料(DAPQ-COFX, 其中X = wt% CNT) 是通过原位缩聚制备的,具有管型核壳结构,在CNT表面上有紧密生长的COF层。图1. 原位生长合成DAPQ-COF和CNT复合材料的方案这种协同结构设计可实现卓越的电化学性能:DAPQ-COF50显示95%的氧化还原活性位点利用率、长循环稳定性(2000 mA g-1时3000次循环后容量保持率为76%)和超高倍率能力(50 A g-1时容量保持率为58%)。这一倍率相当于≈11 s (320 C) 的充电时间,意味着DAPQ-COF50对高功率电池具有极好的前景,其倍率性能优于之前所有报告的含羰基的有机电极一个数量级。事实上,这种功率密度和快速充放电时间可以与电化学电容器相媲美。图2. DAPQ-COFX复合材料的电化学性能Integrated Covalent Organic Framework/Carbon Nanotube Composite as Li-Ion Positive Electrode with Ultra-High Rate Performance, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101880