光催化水分解产H2能够缓解能源危机,其具有广阔的前景。有效的光吸收、电荷分离和相关的表面反应是半导体光催化系统有效分解水的关键。
近日,兰州大学丁勇团队通过Fe11POM和p-SiO2-NH2@CdS的静电相互作用,成功制备出p-SiO2-NH3-Fe11POM@CdS,以实现高效稳定光催化水分解制氢。
Fe11POM作为催化剂,p-SiO2-NH3@CdS作为光捕获材料;由于p -SiO2-NH3+和Fe11POM之间的静电相互作用,Fe11POM也作为富集中心。
在乳酸(牺牲剂)存在的条件下,在可见光照射下(λ= 420 nm),p-SiO2-NH3-Fe11POM@CdS显示出优异的光催化HER性能,产氢速率为23.1 mmol g-1 h-1(是p-SiO2-NH2@CdS的10.1倍),TON为3225以及AQE约为71%。
另外,由p-SiO2-NH3@CdS产生的光生空穴和光生电子在其间隙空间向内和向外定向流动;电子从p-SiO2-NH3@CdS转移到Fe11POM,使电子在Fe11POM中积累以进行HER。
实验结果表明,p-SiO2-NH3-Fe11POM@CdS合催化剂显着改善了电荷分离并抑制了光生空穴和光生电子的复合。这项工作为通过将POM和具有明确结构的功能半导体耦合来合理设计高效催化剂提供了技术指导,以利用太阳能进行相关的化学反应。
Aminated Silicon Dioxide Enriching Iron-Containing Polyoxometalate Catalyst Confined in CdS for Efficient H2 Evolution. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120998
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