北工大尉海军EER综述：用于锂电池正极材料的第一性原理计算

锂离子电池（LIB）的主要进展取决于新型高性能电极材料的开发，这需要对其特性有基本的了解。在预测和解释电极材料的特性和行为、理解原子尺度的充放电机制、提供合理的设计策略方面，第一性原理计算已成为开发用于高能量密度 LIB的新型电极材料的强大技术。

在此，北京工业大学尉海军教授等人介绍了基于第一性原理计算的最新进展，并强调了它们在当代LIB正极材料研究中的宝贵作用。作者首先介绍了用于模拟LIB正极关键特性的第一性原理计算方法，包括密度泛函理论（DFT）、过渡态理论和轻推弹力带方法（NEB）、从头算分子动力学（AIMD）、蒙特卡洛模拟（MC）和集群扩展、从头算原子热力学（AIAT）等。

然后介绍了LIB正极的三种代表性反应场景，即金属阳离子氧化还原、混合阳离子和阴离子氧化还原以及纯阴离子氧化还原，展示了如何计算与结构组件相关的材料属性，包括平衡晶体结构、相变和稳定性、电池电压和容量、离子扩散机制、阳离子无序和离子掺杂。此外，还给出了结合实验的第一性原理计算示例，包括晶畴演化、离子掺杂剂选择、离子迁移、新材料预测等。

图1. 基于第一性原理计算的方法、材料性能、电化学参数

最后，作者对LIBs中第一性原理计算的挑战和未来方向进行了总结和展望：

（1）在理论模型和实际材料之间架起桥梁，开发和整合从原子到宏观尺度的多尺度计算技术；

（2）虚拟筛选出数百万种材料用于特定应用，预测未知化合物，从而降低实验成本；

（3）在理论认识的基础上考虑局部原子结构（元素、价态、键合、取向、堆叠等）的合理设计和晶畴电池材料的制备；

（4）需要更复杂的表征工具来深入了解电池特性。

图2. 阳离子/阴离子氧化还原反应激活正极的计算研究展望

First-principles computational insights into lithium battery cathode materials, Electrochemical Energy Reviews 2021. DOI: 10.1007/s41918-021-00115-5

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北工大尉海军EER综述：用于锂电池正极材料的第一性原理计算

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