集流体也能发Nature子刊，贫液下无负极锂金属电池循环100圈！

为了实现高能量密度的锂金属电池，适当的负/正容量比（N/P < 3）、低电解质量与容量比（E/C < 10 μl mAh^-1）和高负载的正极（>4 mAh cm⁻²）被认为是必要的条件。

在这方面，无负极锂金属电池在最初组装时不含锂金属，这是锂金属电池技术最先进的概念之一。在无负极电池的第一次充电过程中，锂金属在负极集流体上沉积。然而，这在无负极电池中的锂/集流体界面带来了严峻的挑战，包括锂腐蚀和集流体上的枝晶。与其他类型的锂基电池类似，粗糙的锂沉积和电解质之间的不受控制的反应严重限制了无负极电池的长期循环。在高负载正极和E/C比率低的情况下，负极的问题变得严重，阻碍了能量密度的提高。

最近研究者为控制集流体上的锂沉积/剥离做出了巨大努力，包括使用各种主体材料和相干晶格。虽然三维（3D）多孔集流体在降低有效电流密度方面已经得到证明，但与典型的铜集流体相比，它们扩大的电活性表面积可以导致在集流体-电解质界面更大程度的电解质分解。

在集流体上形成的SEI的初始结构对性能非常重要，因为它们在电化学和机械方面影响锂沉积形态的演变，从而影响无负极电池的循环寿命。在集流体表面上形成的马赛克和晶粒状SEI的特性源于集流体向电解质的电子传输，可以诱导连续的电解质分解和有缺陷的SEI，从而促进不均匀的初始锂成核和生长。

在最近Nature Communications的成果中，韩国科学技术院（KAIST）的Hee-Tak Kim等人调整了集流体的电子结构的概念，报告了一种多空位（MV）缺陷丰富的碳表面，作为无负极电池的负极集流体，MV缺陷结构通过（1）构建一个薄而均匀的SEI，减少电解质分解，（2）均匀地分配大量在集流体表面上横向生长的锂核，实现了均匀的锂成核和生长。

通过模拟和实验测量和分析，作者证明无负极电池中MV缺陷的界面兼容性源于其低费米能级，它可以抑制电子传输到电解质的最低未占分子轨道（LUMO），并通过轨道杂化（电子转移）与锂原子强结合。

在基于LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂正极的无负极锂金属电池中，在电流密度和正极面容量分别为2.0 mA cm^-2和4.2 mAh cm^-2，以及在贫电解质条件下（E/C比为4.0 μl mAh^-1）下，循环50圈后，容量保持90%。100圈后，容量保持56%。

本文中关于集流体电子结构如何控制SEI微观结构和锂成核的模型系统，提出了一种用于推进无负极锂金属电池的表面电子结构的合理设计。

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