姚建年院士/王熙ACS Energy Lett.：低极化Li-CO2电池中W-O键打破碳酸盐的稳定三角

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姚建年院士/王熙ACS Energy Lett.：低极化Li-CO2电池中W-O键打破碳酸盐的稳定三角
Li-CO2电池作为固定温室气体CO2以及能量转换和存储设备的有前途的技术被广泛研究。然而，它们的进一步发展受到难熔放电产物的阻碍，导致极化电压大和往返效率低。
姚建年院士/王熙ACS Energy Lett.：低极化Li-CO2电池中W-O键打破碳酸盐的稳定三角
在此，天津大学姚建年院士与北京交通大学王熙教授等人通过在受控的煅烧温度下对WO3前体进行渗碳，成功合成了由CNT支撑的纯相W2C纳米粒子（表示为W2C-CNT）。
具有W2C-CNTs 正极的高效Li-CO2电池显示出超低充电电压 (3.2 V) 和高往返效率 (90.1%)。作者通过实验证据和理论计算研究了W2C的催化机理。

姚建年院士/王熙ACS Energy Lett.：低极化Li-CO2电池中W-O键打破碳酸盐的稳定三角

图1. W2C-CNT的反应机理研究
结果表明，在 CO2还原过程中，反应产物之一的碳酸锂通过形成W-O键与W2C 相互作用，所得的非晶放电产物在充电过程中很容易且可逆地分解。拉曼光谱和 XAS光谱为W-O键提供了直接而可靠的证据。
富含电子的W原子将电子转移到碳酸锂的O原子上，打破了碳酸盐的稳定三角，从而有利于Li2CO3的解离。DFT计算表明W2C (101) 表面和 Li2CO3之间通过W-O键相互作用，导致W2C基底上Li2CO3的分解势垒较低。

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图2. Li-CO2电池的倍率和循环性能
Breaking the Stable Triangle of Carbonate via W–O Bonds for Li-CO2 Batteries with Low Polarization, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01428

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