华科夏宝玉Angew.：质量活性高达1.29 A mgPt-1! PtCo合金与石墨烯协同促进ORR

替代现有传统能源系统，燃料电池是一种很有前景的方案。氧还原反应(ORR)是燃料电池和金属-空气电池的一种极其重要的电化学反应，然而，其缓慢的四电子过程阻碍了燃料电池的实际应用。因此，合成高效且耐用的ORR催化剂至关重要。

近日，华中科技大学夏宝玉团队提出了一种简单且可扩展的熔盐合成方法，制备了金属-氮-石墨烯(NGNS)包覆的铂(Pt)纳米合金(PtCo@NGNS)，以实现高效催化ORR。

由于金属与载体之间的强相互作用，石墨烯包覆的Pt纳米合金的催化剂具有高ORR活性和强大的抗纳米颗粒迁移和腐蚀能力。

在0.1 M HClO₄溶液中，PtCo@NGNS的起始电位E_onset和半波电位E_1/2分别为1.05 V_RHE和0.95 V_RHE；其在0.9 V_RHE下的质量活性为1.29 A mg_Pt^-1，比活性为1.70 mA cm_Pt^-2，远远超过商业Pt/C(0.15 A mg_Pt^-1和0.20 mA cm_Pt^-2)。

另外，在30000个加速耐久测试(ADT)循环后，PtCo@NGNS的质量活性下降不到20%。

表征和密度泛函理论(DFT)计算表明，Pt-Co合金和M-N₄是提高ORR活性的主要位点。在Co-N₄结构中，电荷从Co到N掺杂石墨烯纳米片的转移有利于电子从金属转移到相邻的C原子，这有利于O=O键裂解。附近的PtCoNPs有效地降低了Co-N₄位点产生的过氧化氢中间体的能垒，从而导致了ORR活性的提高。

这项工作展示了一种高效且坚固的Pt基催化剂，而且为集成催化剂的制备提供了一种简便的设计理念和可扩展的制备技术，以在燃料电池及其他领域实现更广泛的应用。

Scalable Molten Salt Synthesis of Platinum Alloys Planted in Metal-Nitrogen-Graphene for Efficient Oxygen Reduction. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202115835

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华科夏宝玉Angew.：质量活性高达1.29 A mgPt-1! PtCo合金与石墨烯协同促进ORR

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