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化石燃料燃烧后的CO₂捕获需要从局部排放源中去除CO₂，还需要回收捕获系统的再生和再循环。捕获阶段的主要挑战跨越材料设计到开发，一直持续到工艺工程。烟气的CO₂浓度较低，主要稀释在N₂中，以及水和酸性气体。胺和溶剂系统依赖于将烟气与通过化学和物理吸收相结合吸收CO₂的液体接触。虽然CO₂去除是有效的，但再生是能源密集型的，可能导致化学分解。

固体吸附剂是一种碳捕获的技术，并在较小的规模上进行了演示。固体可以通过化学或物理吸附结合CO₂。在大多数情况下，化学吸附材料对CO₂的容量和选择性更高。然而，增强CO₂结合的因素往往是按比例增加再生吸附剂所需的能量，并可以增强竞争气体的结合。固体进行物理吸收捕获CO₂的再生成本要低得多，但它必须在实际的烟道流中有足够的工作能力和选择性，因为气体的分子间吸引力比CO₂的气体更强。此外，为了转化为工艺生产力，吸附和释放的动力学与容量同样重要。

加拿大卡尔加里大学George K. H. Shimizu、阿尔伯塔大学Arvind Rajendran、渥太华大学Tom K. Woo和Svante公司的Pierre Hovington等人在Science上发表成果，A scalable metal-organic framework as a durable physisorbent for carbon dioxide capture，在吸附CO₂的MOF上取得了进展。

在这里，作者介绍了一种新的MOF，锌基卡尔加里框架20（Zn₂(1,2,4-triazolate)₂(oxalate)，CALF-20），尽管它具有物理吸附机制和温和的吸附热，但这是一种对CO₂具有高容量和选择性的MOF。它的选择性超越了N₂，可以在高达40% RH的湿气体中捕获CO₂。CALF-20对蒸汽、湿酸性气体，甚至长期暴露于天然气燃烧的直接烟气异常有效和稳定。

虽然CALF-20具有较高的耐水性，但对其亲CO₂性的起源进行了模拟研究。对CALF-20进行了结构设计，并在符合纯组分等温线、吸附热和分子模型的湿气流中进行了竞争性突破实验。

CALF-20的竞争性分离不仅显示出相对湿度低于40%的CO₂物理吸附，还表明CO₂的存在还抑制了对水的吸附，计算建模证实了这一点。CALF-20具有较低的焓再生惩罚，并表现出对蒸汽（>45万次循环）和湿酸气体的耐久性。

更重要的是，它可利用商业的原料直接单步合成，这是可以批量生产的，作者已将其合成扩展到公斤批次，这为实际应用做好了铺垫。

图文详情

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图1. CALF-20的单晶结构

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图2. 纯CALF-20的平衡气体吸收数据

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图3. 由单组分CO₂ GCMC模拟确定0.15 atm下最可能的CO₂结合位点

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图4. 竞争性动态柱突破(DCB)和在295 K和97 kPa下结构CALF-20的平衡测量

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图5. CALF-20可扩展性和稳定性

文献信息

Lin et al., A scalable metal-organic framework as a durable physisorbent for carbon dioxide capture. Science 374, 1464–1469 (2021)

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abi7281

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