Nat. Commun.:四硫富瓦烯基配位聚合物凝胶可见光驱动光催化制氢和CO2还原 2023年10月16日 下午6:47 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 16 通过光催化水或二氧化碳(CO2)还原制取氢气,将太阳能转化为燃料,可以高效、可持续地实现急需的可再生化石燃料替代品。低分子量凝胶(LMWG)基连接体和合金属离子组装而成的配位聚合物凝胶(CPG)是光催化领域中一种很好的设计策略。 基于此,印度贾瓦哈拉尔·尼赫鲁高级科学研究中心Tapas Kumar Maji(通讯作者)等人报道了一种软加工金属-有机杂化材料,其可以在可见光和阳光直射下光催化水产生氢气和将CO2还原为CO和CH4。 作者通过酰胺键将四硫富瓦烯(TTF)和三吡啶(TPY)衍生物结合,合成了四足低分子量凝胶剂(LMWG),得到了TPY-TTF LMWG。TPY-TTF LMWG作为连接剂,该凝胶剂分子与ZnII离子自组装形成配位聚合物凝胶(CPG),即Zn-TPY-TTF CPG。 实验测试发现,受电荷转移相互作用的调节,Zn-TPY-TTF CPG具有很高的光催化活性,其光催化水生产氢气的速率为530 μmol g-1 h-1,光催化CO2还原为CO的速率为438 μmol g-1 h-1并且选择性超过99%。 此外,通过将具有纳米带形貌的Zn-TPY-TTF CPG与Pt纳米颗粒偶联,原位形成了稳定的Pt@Zn-TPY-TTF CPG,实验测试发现其光催化制取氢气的活性增加了数倍,达到了14727 μmol g-1 h-1。重要的是Pt@Zn-TPY-TTF CPG光催化CO2还原产生CH4的速率达到了292 μmol g-1 h-1,并且选择性超过了97%,而不是CO。 因此,Zn-TPY-TTF CPG和Pt@Zn-TPY-TTF CPG在环境条件下都表现出太阳光驱动的光催化活性潜力。作者通过原位DRIFT研究和密度泛函理论(DFT)计算阐明了CPG催化剂在可见光和太阳光直射下电荷转移调节CO2还原生成CO/CH4的潜在机理。 Charge-transfer regulated visible light driven photocatalytic H2 production and CO2 reduction in tetrathiafulvalene based coordination polymer gel. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106819. https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106819. 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/16/b530da534f/ 催化 赞 (0) 0 生成海报 微信扫码分享 相关推荐 金属所JACS:低温锂金属电池溶剂化电解质的设计 2024年6月16日 南京大学「国家级青年人才」联手「院士」团队,新发Nature Synthesis! 2024年6月12日 苏大/柏林工大Small:碳点与Co-ZIF纳米阵列原位耦合实现高效析氧 2023年10月12日 中科院物理所,今日重磅Nature! 2024年5月3日 物理所吴凡团队,最新AEM! 2024年1月11日 清华张强教授Sci. Adv.:固态锂合金负极中从锂原子到锂空位的载流子跃迁 2023年10月23日