万立骏院士/郭玉国/石吉磊JACS: 用于高能锂金属电池的双界面非晶CEI/SEI保护层

适合商业应用的高性能固态锂金属电池的开发取决于在实现高能量密度的同时建立出色的界面稳定性。不幸的是，常见的界面改性层引入了许多非活性成分并阻碍了高能量密度的实现。

在此，中科院化学所万立骏院士、郭玉国研究员、石吉磊副研究员等人提出了一种原位构建双界面非晶CEI/SEI保护层 (DACP) 的策略，在混合固液锂金属电池中实现了界面稳定性与高能量密度的平衡。与传统的改性策略相比，原位涂层保持了纳米级（4 nm）的可控厚度和超低的质量比例。

LiDFOB/LiBF₄的不断补充介质提供可持续的CEI/SEI，使其作为具有高电化学兼容性的动态屏蔽层，持久保护双电极并减轻副反应。此外，非晶CEI/SEI表现出明显的刚性和高塑性，准确填充电极的机械间隙，有效抑制锂枝晶和宏观裂纹的产生。

图1. 非晶CEI/SEI的详细化学构型示意图及表征

因此，耐用的CEI/SEI屏蔽层（DACP）集成了多种界面相容性，以确保混合固液锂金属电池在高正极负载、高电压 (4.5 V) 和高温 (45 °C) 的恶劣条件下稳定运行。

此外，使用贫电解液 (0.92 g Ah^-1) 的软包电池 (11.2 Ah) 显示出高能量密度 (456 Wh kg^-1) 以及的优异CTC值 (活性正极的质量分数，0.581)。这种和谐的CEI/SEI设计引发了界面工程的重大进步，为未来固态电池系统的实用界面设计提出了一种有前途的方法。

图2. DACP层在实用锂金属电池中的扩展应用

Cooperative Shielding of Bi-Electrodes via In Situ Amorphous Electrode–Electrolyte Interphases for Practical High-Energy Lithium-Metal Batteries, Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08425

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万立骏院士/郭玉国/石吉磊JACS: 用于高能锂金属电池的双界面非晶CEI/SEI保护层

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