具有可再生性、结构多样性和可设计性的有机电极材料 (OEM) 正在成为钠离子电池(SIB)的候选材料。电极材料的性能与电解液的选择密切相关,但关于溶剂化对电化学行为的影响还不够深入。在此,北京航空航天大学张瑜教授等人以N-杂并五苯醌(TAPQ)作为电极材料以揭示溶剂化作用对不同电解液环境下钠离子电池性能的影响。研究发现,在基于二甘醇二甲醚(DEGDME)的电解液中循环的TAPQ表现出优异的电化学性能,包括高容量(400 mAh g-1)、良好的倍率性能(5 A g-1时为242 mAh g-1)和长期稳定性(1000次循环容量保持率为76%),但在基于碳酸盐的电解液中由于结构损伤经历了快速的容量衰减。图1. TAPQ在不同电解液中的电化学性能溶剂化的作用主要体现在两个方面:一是通过电极与电解液的相容性稳定阴离子中间体,醚基电解液显示出独特的溶剂-离子-复合鞘结构,从而有效地稳定 TAPQ 阴离子并促进在不同条件下发生的多电子氧化还原反应。二是溶剂化鞘结构对界面电化学特性的影响,DEGDME基电解液中独特的SEI特性导致了界面特性的大幅改善。TAPQ在碳酸盐基电解液中的失效原因与溶剂化稳定性弱和SEI层厚从而导致材料结构退化有关。这一发现不仅补充了现有的关于具有醚基电解液的SIB意外高性能的知识,而且还提供了对电解液优化的新见解。图2. 溶剂化效应对TAPQ储钠性能的影响Solvation Effect on the Improved Sodium Storage Performance of N-heteropentacenequinone, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202112112