兰大Nano-Micro Lett.: 加上静电场,性能大增强!静电场助力BiVO4纳米线光催化CO2转化

兰大Nano-Micro Lett.: 加上静电场,性能大增强!静电场助力BiVO4纳米线光催化CO2转化
催化CO2还原能够减少大气中CO2浓度并且产生高附加值的产物,其受到人们越来越多的关注。然而,光催化体系中光生载流子的复合严重阻碍了光催化剂的能量转换效率,从根本上解决光生载流子的分离和转移问题至关重要。
基于此,兰州大学韩卫华Zhen Cao谢明政等选择(010)面暴露的BiVO4纳米线作为光催化剂,极化的多晶PZT晶片用作压电基板,通过从光催化剂顶部向压电基板施加应力而产生静电场以在空间中分离光生空穴和光生电子来抑制光催化剂中光生载流子的复合。
兰大Nano-Micro Lett.: 加上静电场,性能大增强!静电场助力BiVO4纳米线光催化CO2转化
兰大Nano-Micro Lett.: 加上静电场,性能大增强!静电场助力BiVO4纳米线光催化CO2转化
实验结果表明,PZT衬底顶部产生的负静电场显着提高了BiVO4纳米线的光催化CO2还原性能。施加静电场后,CO和CH4的产率都得到了提高,具体而言,在9 g石英玻璃的应力下,CO和CH4生成速率分别达到1.37 μmol cm-2 h-1和2.41 μmol cm-2 h-1
此外,静电场也促进了BiVO4的活性,BiVO4在4个周期下性能很少衰减。在应力下,BiVO4纳米线在400 nm的IPCE值从4.74%提高到26.99%,同时,表观量子产率可以达到0.59%。
兰大Nano-Micro Lett.: 加上静电场,性能大增强!静电场助力BiVO4纳米线光催化CO2转化
机理实验和密度泛函理论(DFT)计算表明,静电场对光生载流子的传输行为有三种影响:
首先,电位梯度为光生空穴和光生电子的分离和转移提供了驱动力,显着抑制了它们的复合。其次,光生载流子在降低其电势后变得更有活力,这增加了它们逃离表面缺陷捕获和进行氧化还原反应的活性。最后,电场还会促进极化分子或基团在光催化剂表面的吸附,极大地促进了产物的选择性。
另外,对于富含O空位的BiVO4纳米线,在热力学上CO2分子将被吸收在与O空位相邻的V原子上,当施加外部静电场时,CO2和CH4的吸附能很少改变。然而,CO的吸附能提高了约30%。该工作提出了一种改善光催化系统中光载流子分离/转移动力学的有效策略,这也将为光伏和光电检测设备提供有利的参考。
Electrostatic Field Enhanced Photocatalytic CO2 Conversion on BiVO4 Nanowires. Nano-Micro Letters, 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00749-6

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