复旦郑耿锋/南师大李亚飞Small: FEC2+为90.6±7.6%！锂空位促进CO2电还原为C2+

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复旦郑耿锋/南师大李亚飞Small: FEC2+为90.6±7.6%！锂空位促进CO2电还原为C2+

电化学二氧化碳还原反应(CO2RR)使用铜基催化剂对增值多碳(C2+)化学品提出了一种控制碳排放和化学能储存的潜在手段。催化剂的精细结构对于调节*C1(即*CO、*CHO、*OCHO)和*H中间体的吸附至关重要，这也会影响具有竞争性C1和H2产物的C2+途径。然而，由于反应中的C-C耦合效率低，迄今为止报道的大多数铜基电催化C2+产品仍然存在选择性不足和活性较差的问题。
复旦郑耿锋/南师大李亚飞Small: FEC2+为90.6±7.6%！锂空位促进CO2电还原为C2+
基于此，复旦大学郑耿锋和南京师范大学李亚飞等首先通过溶胶-凝胶法制备单斜相多孔CuO纳米颗粒，然后对所制备的CuO纳米颗粒和Li2O粉末的热退火合成，再通过电化学脱锂策略开发了具有方形平面[CuO4]层的锂空位调节Li2CuO2。
研究人员通过X射线光电子能谱(XPS)、X射线吸收光谱(XAS)、CO2程序升温脱附测试分布分别研究了表面电子结构、电子效应和局部几何效应以及评估引入Li+空位后CO2化学吸附的能力。
复旦郑耿锋/南师大李亚飞Small: FEC2+为90.6±7.6%！锂空位促进CO2电还原为C2+
密度泛函理论计算表明，锂空位(VLi)导致相邻[CuO4]层之间的距离更短，并降低了每个Cu周围Li+的配位数，与原始状态相比，CO-CO耦合的能垒更低于不含VLi的CuO2。
随着VLi百分比≈1.6%，Li2-xCuO2催化剂在-0.85 V下产C2+具有90.6±7.6%的法拉第效率，以及-706±32 mA cm-2的部分电流密度。这项工作提出了一种有吸引力的方法，可以在电化学CO2还原中为C2+产物创建可控的碱金属空位调节Cu催化位点。
Lithium Vacancy-Tuned [CuO4] Sites for Selective CO2 Electroreduction to C2+ Products. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202106433

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