ACS Catal.：选择性和稳定的Fe催化剂催化合成气转化为轻烯烃

在合成气转化为轻烯烃过程中，为了促进C-C偶联，抑制过氢化和甲烷生成，需要对表面碳氢亲和度进行精确控制。在各种烷烃脱氢反应中，过渡后金属元素（Ga、In和Sn等）与金属结合时可以抑制过度氢化反应。虽然利用In作为铁（Fe）催化剂的促进剂，可以从合成气或CO2加氢制得轻质烯烃，但是In对催化性能的影响以及如何控制选择性和表面化学还不清楚。

基于此，美国南佛罗里达大学John N. Kuhn和Babu Joseph（共同通讯作者）等人报道了一种选择性和稳定的氧化铝（Al₂O₃）负载In促进的Fe催化剂（基于Fe的10 mol% In），用于将合成气（H₂/CO比为2: 1）转化为烯烃。

在本文中，作者研究了一系列Al₂O₃负载的In促进的Fe催化剂（Fe/In负载比为20: 1、10: 1和20: 3），将合成气转化为轻质烯烃，以研究如何控制反应中的催化活性和选择性。作者还研究了氧化铝负载的纯铁催化剂作为对比。

通过实验测试发现，该催化剂具有高选择性（45%，含CO₂），并且在400 ℃和5 bar下CO转化率为10%时具有显著的稳定性（72 h运行）。通过X射线光电子能谱结果表明，In的加入改变了Fe催化剂表层附近Fe和Fe/In组分的化学键合状态，从而影响了催化剂的反应活性。

此外，稳态同位素瞬态动力学分析表明，当In与Fe结合时，催化剂表面存在更稳定的CH_x碎片，从而促进C-C向烯烃的偶联反应。我们的研究表明，在Al₂O₃载体上的Fe催化剂中引入In可以降低CO的活化能力。它对降低加氢活性有更大的影响，从而允许更多的C-C耦合以及类似的烯加氢。

此外，从位置和强度两方面来看，CO吸附的减弱鼓励了CO向碳氢化合物而非CO₂的转化。

Selective and Stable In-Promoted Fe Catalyst for Syngas Conversion to Light Olefins. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c04334.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04334.

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